【研究分野】無機化学

【研究領域課題番号】25288031 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

金属錯体 / ルテニウム / 多核錯体 / 超分子 / 大環状クラスター / レドックス / 多電子移動反応 / 混合原子価状態 / ポルフィリン / 構造解析 / 分子認識 / クラスター / 大環状分子 / X線構造 / 酸化還元 / 電子移動 / 電荷移動吸収

【研究成果の概要】

オキソ架橋ルテニウム三核クラスターを用い、新規な大環状クラスターを合成し、構造決定することに成功した。ピラジン（pz）架橋クラスターでは、ユニットの１電子還元に帰属される過程が多段階波として観測され、分子内相互作用を示すことが分かった。この分子内相互作用の程度は大環状クラスターの核数と架橋配位子内のπ共役鎖の有無や長さに大きく依存した。メソ位に四つのは配位性官能基を有するポルフィリンを四座配位子に用い、カプセル型クラスターを合成し構造決定することに成功した。このカプセル型クラスターは、ポルフィリン面間距離で制御された空隙を内包し、長鎖アルキルジアミンの包摂に対し選択的な錯形成挙動を示した。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2013-04-01 - 2016-03-31

【配分額】18,980千円 (直接経費: 14,600千円、間接経費: 4,380千円)

【研究分野】触媒・資源化学プロセス

【研究領域課題番号】18106013 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

燃料電池触媒 / 選択酸化反応 / ベンゼン酸化 / PROX反応 / 触媒設計 / ナノ粒子 / クラスター / 時間分解解析 / XAFS / 触媒活性構造 / 反応機構 / 燃料電池 / 触媒表面 / リフォーミング / 触媒活性表面 / 選択酸化 / 触媒機能解析 / 構造解析 / 時間分解 / 触媒 / 表面 / in-situ解析 / PROX / 時間分解XAFS / 水素製造

【研究成果の概要】

時間分解X線吸収微細構造(XAFS)法を用いて、触媒反応中の活性構造自身の構造速度論/ダイナミクス論の新たな研究分野を開拓し、環境・エネルギー及びグリーンケミストリーに関連した選択触媒反応の動的解析を行った。その結果、ベンゼンからの直接フェノール合成触媒を発見及び燃料電池用PROX新規触媒を開発し、それらの活性構造を提案した。また、燃料電池カソード白金系触媒の構造・電子状態のヒステリシス挙動や新たな素反応過程を見いだした。

【研究種目】基盤研究(S)

【研究期間】2006 - 2011

【配分額】110,890千円 (直接経費: 85,300千円、間接経費: 25,590千円)