Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

ゼオライト / 無機膜 / 分離 / ドライゲルコンバージョン / 気相輸送法 / 合成 / 二酸化炭素 / ZSM-5 / 炭化水素

ゼオライト膜の合成条件を確立し、透過、分離、反応試験に境するアイテムを揃えることを目標とした。合成方法は、乾燥ゲルを有機結晶化剤蒸気や水蒸気中で結晶化させる方法(ドライゲルコンバージョン法)を用いた。検討したゼオライトは、SiO_2/Al_2O_3=50とローシリカなMFI型ゼオライトであり、平均細孔径0.1μmの多孔質アルミナ平板上に製膜した。原料ゲルの調製条件、ゲルの製膜条件、結晶化条件などを詳細に検討し、緻密な膜の調製条件を検討した。特に、緻密な膜の合成条件はアルカリ濃度であった。Na_2O/SiO_2=0.19〜1.14、H_2O/SiO_2=40〜120の範囲で結晶化を検討した。Na_2O/SiO_2=0.32-0.41、H_2O/SiO_2=80にて緻密なMFI膜が得られた。l,3,5-トリイソプロピルベンゼン-(TIPB)の透過流束は測定限界(1×10^<-10>mol m^<-2>s^<-1>Pa^<-1>)以下であった。TIPBはMFI型ゼオライトの細孔より大きく、TIPBの透過は膜が緻密でないことを表している。断面SEM観察より、膜の緻密な部分はアルミナ支持体とゼオライトのコンポジット層であり、コンポジット層の厚みが膜の緻密さに影響を与えていることが示された。また、単成分ガス透過試験では、二酸化炭素の透過速度が窒素やメタンより大きかったため、Knudsen拡散以外の透過機構の寄与があることが示された。原料ゲルのSiO_2/Al_2O_3=50とローシリカなMFI型ゼオライト膜の開発に成功し、TWBの透過試験より緻密な膜であることを示した。

ゼオライト膜 / MFIゼオライト / 炭化水素分離 / 種結晶 / エージング / BEAゼオライト / 水蒸気処理法 / シリカ / アルミナ比 / ゼオライト / 無機膜 / 分離 / ドライゲルコンバージョン / 気相輪送法 / 合成 / ベータ / ZSM-5 / 気相輸送法

MFIゼオライトメンブレンのαアルミナ多孔質体薄版ディスク上への製膜を、VPT法を用いて検討した。また、これらを用いて、単成分ガスおよび多成分混合ガスの透過試験を行った。多成分混合ガス分離においては、nブタンとiブタンの分離について300-375Kにて検討した。その結果、分離係数は非常に高いものとなり、製膜条件の検討の結果、ブタンの異性体分離が可能なMFI膜を確実に製膜可能な条件を見出した。
また、o-/m-/p-キシレンの分離についても303Kにて検討を行った。これらのうち、単一成分においては、p-キシレンは最も透過性の高いものである。p-キシレン/m-キシレン混合物、およびp-/m-/o-キシレン混合物の分離においては、いずれの場合も初期段階ではp-キシレン透過選択性が高い値を示した。一方で経時とともに、p-キシレンの透過は低下し、試験後期においてはついに他のキシレンよりも透過性が低下した。これは、m-キシレンのMFIゼオライト中への吸着が起こることで、p-キシレンの透過を阻害したものと考えられる。

【研究分担者】
板橋慶治	東ソー株式会社	南陽研究所	主任研究員
野村幹弘	早稲田大学	理工学部	助手	(Kakenデータベース)
小倉賢	早稲田大学	理工学部	助手	(Kakenデータベース)