Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

磁性 / 磁気転移 / 強相関電子系 / イリジウム酸化物 / トポロジカル電子状態 / 量子輸送現象

本課題の目的は、フラストレーション格子磁性体において、電子間相互作用と相対論的スピン軌道相互作用の協奏が生み出す新しいトポロジカル電子相を開拓することにある。令和3年度では、(a)パイロクロア型ルテニウム酸化物(Pr1-xCax)2Ru2O7において、電子占有率を制御した試料を合成することに成功し、巨大な異常ホール効果を示す強磁性金属相を発見した。(b)パイロクロア型イリジウム酸化物Pr2Ir2O7の単結晶合成を行い、輸送測定と高輝度の放射光を用いて厳密な結晶評価を行なった。(c)パイロクロア型イリジウム酸化物Pr2Ir2O7の質の良い試料において、0.6 Kで長距離秩序することを見出し、金属の物質で初めて磁場誘起の気液相転移を発見した。
(a)3価の希土類イオンから2価のカルシウムイオンに置換することで、実効的にルテニウム4d軌道に正孔をドープすることができた。正孔のドープ量を増やしていくと、反強磁性絶縁体相が消失し、強磁性金属相が現れることを突き止めた。
(b)パイロクロア型イリジウム酸化物Pr2Ir2O7は、長らく量子スピン液体候補の物質として注目を集めていたが、その物性は試料依存性が強く、真の基底状態については未解明であった。本課題では、合成条件を厳密に制御し、試料依存性を細かく調べた。すると、磁気抵抗比が10%に満たない物から50%を超える物まで様々であった。放射光で厳密な構造解析をした結果、磁気抵抗比が小さい試料では、イリジウムサイトに希土類イオンが多く混成し、磁気的秩序を妨げていることが明らかになった。
(c)極低温の比熱測定により、0.6 Kに明確なピークが現れたのを確認した。さらに、磁気輸送特性によって、ホール抵抗率がプラトーを示すことを見出した。これは、絶縁体で見られた気液相転移と類似しており、金属では初めての観測となる。

強相関電子系 / スピン軌道相互作用 / 金属絶縁体転移 / 磁気輸送現象 / 磁性 / トポロジカル電子状態 / 量子相転移 / トポロジカル物性

本研究課題では、スピン軌道相互作用の大きい4d・5d電子系酸化物に着目し、強相関トポロジカル量子物性の開拓と機能制御を行った。パイロクロア型イリジウム酸化物においては、磁性ワイル半金属の実現可能性が理論的に議論されていた。近年では、磁気構造によって様々なトポロジカル電子相が現れることが知られていたが、電子相関の比較的小さい領域に限定されていた。本研究課題では、電子占有率を変化させることで、相関の強い領域でも、トポロジカルに非自明なバンド構造を持つ常磁性金属相が現れることを見出した。さらに、希土類磁気モーメントによってバンドのトポロジーを反映した特徴的な磁気輸送特性が発現することを突き止めた。

本研究課題で達成したのは、新しいトポロジカル電子相の発見と磁気輸送特性の評価である。トポロジカル電子状態とその機能の開拓は、非散逸流に代表されるように、基礎科学的にも応用の観点からも喫緊の課題である。研究代表者は、電子相関が本質的な役割を果たす酸化物において、化学圧力や外部磁場によって物理パラメータを精密に制御することで、金属絶縁体転移が生じることを突き止めた。さらに、相転移近傍において、ベリー曲率に起因した巨大なホール効果が生じることを見出した。以上の結果は、電子バンドのトポロジカルな性質が、外場で制御できる可能性を示唆しており、従来のトポロジカル物性とは一線を画す結果となった。