【研究領域課題番号】20H01849 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

励起子絶縁体 / 励起子凝縮 / 非平衡ダイナミクス / 強相関電子系 / プリフォームドペア / 物性理論 / 強相関系 / プリフォームド・ペア

【研究成果の概要】

本申請代表者グループの励起子凝縮に関するこれまでの理論研究を背景に、本研究の目的は次の３点を明らかにすることである。すなわち、① 熱的純粋量子状態に基づく変分クラスター近似を用いた強結合励起子凝縮機構の解明 ② 時間発展ランチョス法・時間依存密度行列繰込み群法による励起子相の非平衡ダイナミクスの解明 ③第一原理計算とその解析に基づく低エネルギー有効電子模型の導出。これらにより、超伝導と並ぶフェルミオン対凝縮系としての励起子凝縮の物理の学理を深化させる。この目的を達成するため、研究分担者と協力者を3チームに分け、計画の4年間で強結合励起子絶縁体の特異性を明らかにし、有限温度量子多体系における秩序と揺らぎという歴史的大問題にひとつの解答を与え、さらにはフェルミオン対凝縮系の非平衡ダイナミクスという未踏の問題に糸口を見出す。
令和2年度は、励起子凝縮の学理の深化のための出発点を構築した。新型コロナウィルス感染症の予期せぬ拡大により研究活動が様々な側面で大きく抑制されたため、研究期間の1年間の延長を申請し認められた。その結果、次のような研究実績を得ることができた。研究代表者チームは、非平衡グリーン関数による摂動論的解析手法に加え、強相関電子系に対する非摂動論的な量子クラスター法を中心とする数値計算手法を開発した。また、低エネルギー有効模型の導出を行い、物質に即した理論を構築する基礎を得た。研究分担者チームは、関係する種々の強相関電子模型の非平衡ダイナミクスを研究し、光励起による強相関電子系における非平衡ダイナミクスや光誘起相転移に関する研究手法を発展させた。また、強結合励起子系の有限温度における一般理論を構築するため、熱的純粋量子状態に基づく変分クラスター近似の計算手法を開発した。研究成果は幾つかの学術論文として出版し、国内外の学会等で発表した。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2020-04-01 - 2024-03-31

【配分額】17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)

【研究領域課題番号】19H00661 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

X線回折 / 強相関電子系 / 拡張多極子秩序 / 強相関系 / 放射光 / 共鳴X線回折

【研究成果の概要】

狭義の多極子は一原子がもつ波動関数で表される．最近これを拡張した近接原子を含めたクラスター多極子や，軌道角運動量の異なる軌道から構成されるハイブリッド多極子などの拡張多極子が提唱されている．この背景には，マルチフェロイック物質に代表される交差相関による電気磁気応答，輸送現象，励起構造などの非自明な物理現象を統一的に理解しようと試みがある．このような交差相関においては、局所的な空間反転対称性と時間反転対称性の破れを表す奇パリティ拡張多極子の働きを理解することが重要である．この奇パリティ拡張多極子は，その掌性による符号があり，ドメインを形成する．
共鳴X線回折は拡張多極子が形成するドメイン構造を可視化できる非常に有用な手段である．目的とする元素の吸収端を利用することによって拡張多極子が形成する秩序を同定し，さらにマイクロビームによる走査によってドメイン構造を観察することができる．
当該年度はアナポール秩序が存在すると考えられているCuO，TbB4などの試料においてアナポール秩序，モノポール秩序のドメイン構造の観察および制御の研究をおこなった．CuOの研究においては低温における多段階秩序のドメイン形成についての知見を得，TbB4においては，モノポール秩序のドメイン形成に関する知見を得ることができた．
装置開発では、集光レンズとして用いるゾーンプレートのピエゾ素子を用いた微少移動システムの構築、集光試験を行った。その結果，Fe L3吸収端エネルギーにおいて集光サイズ200ナノメートルが実現できていることを確認した．この集光サイズは従来のミラー集光によるマイクロビーム幅20マイクロメートルを約二桁更新している。このように空間分解能が飛躍的に向上することとなった。今後，この技術を用いてより微細なドメイン構造を観察することができると期待できる．

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2019-04-01 - 2023-03-31

【配分額】46,150千円 (直接経費: 35,500千円、間接経費: 10,650千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】16K20997 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

共鳴軟X線散乱 / 電子構造 / 光誘起相転移 / 強相関電子系 / 遷移金属化合物の電子構造 / 光誘起相転移ダイナミクス / 遷移金属化合物 / 強相関電子 / X線磁気円偏光二色性 / 強相関系 / 光物性 / 物性実験 / X線 / 磁性

【研究成果の概要】

共鳴軟X線散乱を用いて遷移金属カルコゲナイドの示す相転移と超伝導に関する電子構造研究を行った。Ir1-xPtxTe2の研究では低温での電荷秩序の周期が5倍、8倍及び6倍と様々に変化することを見出した。またAFe2Se3の研究では、CsFe2Se3においては磁気秩序による散乱のみが観察されるが、超伝導に近いBaFe2S3においては、磁気秩序と軌道秩序が共存するが、散乱信号はエネルギーと偏光の両面で分離できることを明らかにした。さらにSPring-8 BL-07LSUにおいて、国内初の時間分解共鳴軟X線散乱/X線磁気二色性測定装置システムが完成し、CsFe2Se3等の光誘起相転移の測定に成功した。

【研究種目】若手研究(B)

【研究期間】2016-04-01 - 2018-03-31

【配分額】4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】16H06345 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

第一原理計算 / 強相関電子系 / 階層的第一原理強相関電子状態計算法 / 高温超伝導 / 量子流体と量子スピン液体 / 分数化 / 非平衡・ダイナミクス / 非周期系 / 強相関系 / 非平衡 / 界面表面 / 物質設計 / 非平衡ダイナミックス / 高温超伝導機構 / 機械学習 / 界面超伝導 / 非平衡超伝導 / 界面・薄膜 / トポロジカル相 / モット転移 / トポロジカル物質

【研究成果の概要】

強相関電子系を第一原理的に解明するための手法を標準手法として確立し、コードの公開・普及を行なった。機械学習を導入して、世界最高精度の量子多体ソルバーを開発し適用したことや、隠れた物理量抽出のための分光実験データ解析へ適用したことは当初の予定を超えた成果である。開発手法を、銅酸化物に代表される高温超伝導体や分子性結晶に見られる量子スピン液体の候補に適用し、初めて実験相図の任意パラメタなしでの再現に成功し、超伝導機構とスピン液体の発現に電子やスピンの分数化が本質的な役割を果たすことを発見した。この発見は機械学習を用いた分光実験データ解析でも裏付けられ、複数の分光データの統合解析の有用性を示した。

【研究種目】基盤研究(S)

【研究期間】2016-05-31 - 2021-03-31

【配分額】111,020千円 (直接経費: 85,400千円、間接経費: 25,620千円)

【研究分野】ナノ構造物理

【研究領域課題番号】15H06092 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 半金属-絶縁体転移 / 磁性薄膜 / 強相関系 / 磁性 / ナノ材料 / 磁性ナノ構造

【研究成果の概要】

本研究では、セルフデカップリング型の構造のよく規定された磁性原子集合体を作製し、その磁気状態を解明することを目指した。構造制御のため、走査トンネル顕微鏡法もしくはパルスレーザー堆積法を用いた。後者の方法を用いて、結晶の対称性と伝導・磁気状態が深く関わっていると予想されている物質、ペロブスカイト型AIr1-xSnxO3(A=SrまたはCa)のエピタキシャル薄膜化に成功した。バルク物質において報告されているものと同様の置換率・温度依存の常磁性半金属-弱強磁性絶縁体転移を観測し、また磁化・磁気抵抗に異方性があることを明らかにした。構造と異方性の相関から構造制御による電磁応答特性制御の可能性を示した。

【研究種目】研究活動スタート支援

【研究期間】2015-08-28 - 2017-03-31

【配分額】2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)

【研究分野】数理物理・物性基礎

【研究領域課題番号】15K13533 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 計算物理 / 量子スピン系 / トポロジー / スピン液体 / 磁性 / 数値計算 / 強相関系

【研究成果の概要】

本研究では、磁性体に現れる奇妙な量子状態である量子スピン液体の性質を解明する目的で、新しい数値計算手法の開発を行った。キタエフ模型と呼ばれる理論モデルの厳密解で用いられるマヨラナフェルミオン描像に基づいて、新しい量子モンテカルロ法、動的平均場法、および連続時間量子モンテカルロ法を開発した。それらを用いて、様々な物理量の温度依存性やエネルギー依存性を明らかにし、キタエフ模型に対する候補物質における最新の実験結果との定量的な比較を行うことで、これらの物質において量子スピン液体が発現している強い証拠を与えることに成功した。

【研究種目】挑戦的萌芽研究

【研究期間】2015-04-01 - 2018-03-31

【配分額】3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】26400349 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

物性理論 / 強相関電子系 / 励起子凝縮 / 励起子絶縁体 / 遷移金属カルコゲナイド / コバルト酸化物 / 多極子 / 変分クラスター近似 / 強相関系 / 磁気多極子

【研究成果の概要】

電子正孔対（励起子）の凝縮が熱平衡状態で実現する励起子絶縁体と呼ばれる状態に最近新たな注目が集まっている。本研究では、候補物質Ta2NiSe5を中心に、変分クラスター近似等を用いて理論研究を展開し、次項を明らかにした。(1) 電子格子相互作用やフント結合による励起子凝縮相の相対的安定性、(2) Ta2NiSe5の角度分解光電子分光実験で観測されるフラットバンドの起源、(3) Ta2NiSe5の超音波吸収係数の温度依存性に現れるコヒーレンスピークの予言、(4) Ta2NiSe5の軌道磁化率の異常の起源、(5) コバルト酸化物の磁気多極子秩序形成と低エネルギー集団励起構造の解明。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2014-04-01 - 2017-03-31

【配分額】4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】25287080 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 分子性有機導体 / 電荷ガラス / 分子性固体 / 強相関系 / 誘電体 / 光物性 / 分子性導体 / 超伝導 / モット絶縁体 / 電荷秩序 / 相分離

【研究成果の概要】

本研究では，強相関電子系分子性導体に特徴的な電荷-スピン-格子自由度の複合的結合による“やわらかい強相関電子・格子系”で実現する新しい非線形電子誘電物性の創出，解明を目指した実験研究を行った． その結果，電子が配列秩序化した電荷秩序絶縁体状態（電荷固体），融解・液体化した良電気伝導状態（電荷液体）に加えて，電子が極めて遅い時間スケールのダイナミクスを有し，不均質に凍結した新しい電子状態（電荷ガラス）を，電荷秩序絶縁体転移（電子固体‐液体転移）の近傍に発見した．

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2013-04-01 - 2017-03-31

【配分額】18,720千円 (直接経費: 14,400千円、間接経費: 4,320千円)

【研究分野】物性Ⅰ

【研究領域課題番号】25247054 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

X線・粒子線 / 放射光 / 共鳴X線回折 / 強相関電子系 / Ｘ線 / 物性実験 / ナノ材料 / 磁性 / 複合材料・物性 / 強相関系 / 新機能材料

【研究成果の概要】

SPring-8理研ビームライン17SUに設置した軟X線回折計を用い，強相関電子系物質の秩序状態の観察を行っている．特に，円偏光X線を利用することによって，結晶カイラリティ，スピンカイラリティの判別さらにはドメイン分布の観察を行っている．ドメイン分布の観察には，極度に集光したX線ビームが必要である．この科研費プロジェクトでは，ミラー集光による直径1５マイクロメートルの集光サイズを，ゾーンプレートシステムに置き換えることによって，その約1/100の数100ナノメートルの集光サイズを実現した．これによって強相関電子系のドメイン観察および外場によるドメイン制御などの研究を推進することができる．

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2013-04-01 - 2017-03-31

【配分額】37,700千円 (直接経費: 29,000千円、間接経費: 8,700千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】24340075 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

量子スピン系 / 強相関電子系 / 量子相転移 / 超伝導 / 磁化測定 / 極低温 / 磁性 / 強相関系 / 分子性固体

【研究成果の概要】

低次元量子スピン物質や強相関物質などの純良単結晶試料は、微小な結晶としてしか得られないことが多い。本研究課題では、研究代表者がこれまで開発してきた極低温磁化測定装置を、微小結晶試料の測定に対応できるように従来比で100倍高感度化した。この装置による主要な成果は、（１）スピン1/2の一次元ハイゼンベルグ反強磁性体CuPzN単結晶の低温磁化の磁場温度依存性が厳密解と高い精度で一致することを検証、（２）スピン三重項超伝導の期待の高いSr2RuO4の低温におけるc面内方向の超伝導-常伝導転移が磁化に不連続な飛びを伴う一次転移となることを確認し超伝導対称性を特定する上で重要な知見を得た、等である。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2012-04-01 - 2015-03-31

【配分額】17,940千円 (直接経費: 13,800千円、間接経費: 4,140千円)

【研究分野】ソフトウエア

【研究領域課題番号】23500056 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

並列処理・分散処理 / ハイパフォーマンスコンピューティング / アルゴリズム / 量子計算 / メニーコア / 並列化 / 密度行列繰り込み群 / 強相関量子多体系 / 強相関系 / 密度行列繰り込み群法 / 強相関電子系

【研究成果の概要】

本研究ではメニーコア計算機用を対象に、量子多体モデルのシミュレーション手法である密度行列繰り込み群法と厳密対角化法の並列化・高速化を実施した。特に、モデルの物理的性質と計算機のネットワークアーキテクチャを考慮して、高速な通信手法を提案しその有効性を確認した。また、開発したコードを実際の物理問題に適用し、それらの物理的性質についての議論を行った。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2011 - 2013

【配分額】5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】20244053 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 量子相転移 / 磁化測定 / 比熱測定 / メタ磁性転移 / 磁場誘起秩序 / メタ磁性 / 重い電子系物質 / 価数転移 / マルチフェロイクス / 三角格子 / 磁力計 / ダイマー系物質 / 三重項状態 / 強相関系 / 極低温比熱測定 / 強磁場

【研究成果の概要】

量子相転移とは、物質の絶対零度における異なる状態間の相転移である。温度によって引き起こされる古典的な相転移と違い、量子相転移は磁場や圧力、化学組成といった制御変数を変化させることによってのみ実現される。量子相転移は多体系の量子ゆらぎが起源の基底状態の急激な変化であり、新奇な秩序相が現れる期待もあって大変注目されている。本研究課題では種々の磁場誘起の量子相転移現象を実験的に研究した。このために最低温50mK、最高磁場17Tの磁場温度範囲で測定可能な世界最高性能の磁化測定装置を開発した。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2008 - 2011

【配分額】41,860千円 (直接経費: 32,200千円、間接経費: 9,660千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】19340089 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関系 / 形状記憶効果 / 強相関電子系 / 磁性 / 低温物性 / セラミックス / 形状記憶

【研究成果の概要】

スピネル型化合物Fe_<1-x>Mn_xCr_2O_4において、組成xと温度の関数として結晶構造と磁気構造がどのように変化するのかを明らかにした。この知見に基づいて、3d電子軌道の占有に関する秩序がスピンの容易軸の方向を支配しているという仮説を得た。この考えに基づいて、より大きな磁気機械結合が期待できるMnV_2O_4において研究を行い、応力の代わりに磁場のみを外場として用いることによる形状記憶効果(磁気形状記憶効果)の実現に成功した。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2007 - 2009

【配分額】18,850千円 (直接経費: 14,500千円、間接経費: 4,350千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】17540342 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

高温超伝導体 / 低温STM / 超伝導機構 / 強相関電子系 / 不純物効果 / 強相関系 / 層状Cu酸化物 / 層状Co酸化物 / 不均一状態

【研究成果の概要】

本研究では、高温超伝導体に特徴的な異常が現れる強い不足ドープ状態の性質を低温STMを用いて調べることが主要な目標であった。はじめに、低温STMでバルクの性質を反映するデータを得るには、碧開性の優れたBi系の高温超伝導体を用いる必要があるが、この物質のキャリア制御は困難であった。本研究では、低酸素雰囲気下での熱処理と、SrサイトへのBiの置換を利用してTc〜20K程度のBi-2212試料の作成に成功した。低温STMでこの試料を含む広い範囲のキャリア濃度の状態密度分布・超伝導ギャップ分布を測定したところ、(1)状態密度上には、不足ドープ領域ではTcに比例するエネルギースケールが存在しないこと、(2)分解寸前まで過剰酸素を減少させた試料では、超伝導ギャップの不均一構造が消失する場合があること、を明らかにした。さらに、(1)ではTc=0の不足ドープ試料を含め、状態密度をギャップ値でスケールすると、広いキャリア濃度範囲でその形状が不変であることも示した。(2)の結論は、不均一構造が過剰酸素の存在によるものであるという仮説を支持する結果である。
本研究では、さらに、不純物効果によりTcを減少させ、不足ドープ状態で起こる現象との差異を探る実験を行った。キャリア数を一定に保ちながら、Cuの一部をCoで置換して状態密度の変化を低温STMで測定した。その結果、不純物でTcを下げた場合でも、擬ギャップ状態が現れることを確認した。従って、擬ギャップの起源は、何らかのオーダーに伴う異常ではなく、電子系の局在化による可能性が高いことが示唆される。
擬ギャップと局在の関係を調べるため、超伝導にならないが低温で電子局在を起こすBi系Co酸化物の低温STM測定を行った。この系では銅酸化物と類似の擬ギャップ構造が観測されること、また電荷秩序を思わせる特異な変調構造が観測されることが分かった。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2005 - 2007

【配分額】3,800千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 300千円)

【研究分野】無機化学

【研究領域課題番号】17105002 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

固体化学 / 遷移金属酸化物 / 高原子価 / 強相関系 / 高温超伝導体 / 高圧合成 / 光電子分光 / メスバウア効果 / 強相関電子系 / 環境材料 / 合成化学 / 磁性 / 誘電体物性 / 超電導材料・素子 / 物性実験 / 物性理論 / 青色発光 / 微細加工 / 高温超伝導 / 金属-絶縁体転移 / フラストレーション / 磁気抵抗効

【研究成果の概要】

入手しやすく、比較的安全な3d遷移金属の酸化物は学術的にも実用的にも価値が高い。本研究では、以下の観点に基づきさらなる新規開発を試みた。Fe^<4+>やCo^<4+>、Cu^<3+>のように周期律後半にあって価数の高いイオンは深いd準位をもち、周囲にいる酸素イオンを酸化して活性化する。新発見したBaFe^<4+>O_3は、無数の鉄酸化物の中で初めて常圧下で強磁性を示した。活性化された酸素イオンが鉄磁気モーメントを、通常とは異なって平行に整列させるためである。

【研究種目】基盤研究(S)

【研究期間】2005 - 2009

【配分額】106,210千円 (直接経費: 81,700千円、間接経費: 24,510千円)