【研究領域課題番号】21K13871 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

磁性 / 磁気転移 / 強相関電子系 / イリジウム酸化物 / トポロジカル電子状態 / 量子輸送現象

【研究成果の概要】

本課題の目的は、フラストレーション格子磁性体において、電子間相互作用と相対論的スピン軌道相互作用の協奏が生み出す新しいトポロジカル電子相を開拓することにある。令和3年度では、(a)パイロクロア型ルテニウム酸化物(Pr1-xCax)2Ru2O7において、電子占有率を制御した試料を合成することに成功し、巨大な異常ホール効果を示す強磁性金属相を発見した。(b)パイロクロア型イリジウム酸化物Pr2Ir2O7の単結晶合成を行い、輸送測定と高輝度の放射光を用いて厳密な結晶評価を行なった。(c)パイロクロア型イリジウム酸化物Pr2Ir2O7の質の良い試料において、0.6 Kで長距離秩序することを見出し、金属の物質で初めて磁場誘起の気液相転移を発見した。
(a)3価の希土類イオンから2価のカルシウムイオンに置換することで、実効的にルテニウム4d軌道に正孔をドープすることができた。正孔のドープ量を増やしていくと、反強磁性絶縁体相が消失し、強磁性金属相が現れることを突き止めた。
(b)パイロクロア型イリジウム酸化物Pr2Ir2O7は、長らく量子スピン液体候補の物質として注目を集めていたが、その物性は試料依存性が強く、真の基底状態については未解明であった。本課題では、合成条件を厳密に制御し、試料依存性を細かく調べた。すると、磁気抵抗比が10%に満たない物から50%を超える物まで様々であった。放射光で厳密な構造解析をした結果、磁気抵抗比が小さい試料では、イリジウムサイトに希土類イオンが多く混成し、磁気的秩序を妨げていることが明らかになった。
(c)極低温の比熱測定により、0.6 Kに明確なピークが現れたのを確認した。さらに、磁気輸送特性によって、ホール抵抗率がプラトーを示すことを見出した。これは、絶縁体で見られた気液相転移と類似しており、金属では初めての観測となる。

【研究種目】若手研究

【研究期間】2021-04-01 - 2023-03-31

【配分額】4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)

【研究領域課題番号】21H01041 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 磁性 / 超伝導 / 第一原理計算 / 多極子秩序 / 動的平均場法 / データ科学

【研究成果の概要】

本研究では、磁性や超伝導などの機能物性を第一原理的に記述する実用的な理論の構築を目指して、動的平均場法（DMFT法）によって強相関効果を考慮した第一原理計算法（DFT+DMFT法）の発展とその応用に取り組む。全研究期間を通した研究計画は、DFT+DMFT法に関連した理論構築とその適用範囲を検証する“基礎”と適用限界の範囲で強相関化合物の物質設計に応用する“応用”に分かれる。本年度は基礎に関する以下の課題に取り組んだ。
化合物の磁性、あるいは一般に多極子秩序を理論計算により調べるためには、波数依存した感受率を計算する必要がある。DFT+DMFT法では、波数依存感受率はベーテ・サルピータ方程式と呼ばれる方程式を解くことで得られる。しかし、感受率はスピン・軌道自由度の添え字を4つ有するため、強相関系の舞台であるd軌道系やf軌道系でこの方程式を解くこは簡単ではない。特に、f軌道に応用するためには、適切な近似による計算量の削減と得られた多極子感受率（4階のテンソル量）の解析法の確立が必要である。
本研究では、多極子秩序の研究でもっともよく調べられているf電子系化合物CeB6を対象として、DFT+DMFT法による電子構造および多極子感受率の計算を行い、検証を行った。その結果、実験と矛盾のない波数依存感受率を得ることができた。この最終的な結果を得る過程において、相互作用に関するdouble counting correctionに関して重要な知見が得られた。この結果は、今後、DFT+DMFT法を様々なf電子系化合物に応用していく際に重要な指針となる。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2021-04-01 - 2024-03-31

【配分額】17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)

【研究領域課題番号】20H00122 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

磁性 / 強相関電子系 / 物性理論 / 計算物理 / トポロジー

【研究成果の概要】

研究計画に沿って研究を推進し、以下の研究成果を得た。(0) 計算機環境の構築：本研究計画をスムーズに遂行するために、新しいPCクラスタシステム一式及び計算サーバーを導入し、代表者と分担者で共有して使用できる計算機環境を構築した。(1) キタエフ量子スピン液体が実現する新たな舞台を探索する目的で、高スピン系や冷却原子系を念頭に置いた数値計算を行い、キタエフ量子スピン液体が実現するパラメタ領域を明らかにした。(2) 乱れのあるキタエフ模型における熱力学量や熱ホール伝導度の計算を行い、サイト欠陥とボンド乱れに対して対照的な振る舞いが現れるを明らかにした。(3) キタエフ量子スピン液体においてスピンの分数化によって現れるフラックスを自在に生成し制御する手法として、局所的な格子歪みの効果を調べ、実際に生成・移動・交換等の操作が可能なことを示した。(4) キタエフ量子スピン液体に対する交代磁場の効果を調べる目的で、マヨラナのバンド構造や熱伝導係数を調べた。(5) キタエフ量子スピン液体へのスピン流注入に関する研究に着手し、計算のフレームワークの整備と予備的な数値計算を行った。(6) 磁場中で現れる半整数量子化熱ホール効果に関して、非キタエフ相互作用、磁場、温度の効果を網羅的に調べるため、計算のフレームワークの整備と予備的な数値計算を行った。(7) キタエフ候補物質α-RuCl3が磁場中で示すトポロジカル相転移に関して、実験グループとの共同研究をおこなった。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2020-04-01 - 2025-03-31

【配分額】44,590千円 (直接経費: 34,300千円、間接経費: 10,290千円)

【研究領域課題番号】19K14647 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / スピン軌道相互作用 / 金属絶縁体転移 / 磁気輸送現象 / 磁性 / トポロジカル電子状態 / 量子相転移 / トポロジカル物性

【研究成果の概要】

本研究課題では、スピン軌道相互作用の大きい4d・5d電子系酸化物に着目し、強相関トポロジカル量子物性の開拓と機能制御を行った。パイロクロア型イリジウム酸化物においては、磁性ワイル半金属の実現可能性が理論的に議論されていた。近年では、磁気構造によって様々なトポロジカル電子相が現れることが知られていたが、電子相関の比較的小さい領域に限定されていた。本研究課題では、電子占有率を変化させることで、相関の強い領域でも、トポロジカルに非自明なバンド構造を持つ常磁性金属相が現れることを見出した。さらに、希土類磁気モーメントによってバンドのトポロジーを反映した特徴的な磁気輸送特性が発現することを突き止めた。

【研究の社会的意義】

本研究課題で達成したのは、新しいトポロジカル電子相の発見と磁気輸送特性の評価である。トポロジカル電子状態とその機能の開拓は、非散逸流に代表されるように、基礎科学的にも応用の観点からも喫緊の課題である。研究代表者は、電子相関が本質的な役割を果たす酸化物において、化学圧力や外部磁場によって物理パラメータを精密に制御することで、金属絶縁体転移が生じることを突き止めた。さらに、相転移近傍において、ベリー曲率に起因した巨大なホール効果が生じることを見出した。以上の結果は、電子バンドのトポロジカルな性質が、外場で制御できる可能性を示唆しており、従来のトポロジカル物性とは一線を画す結果となった。

【研究種目】若手研究

【研究期間】2019-04-01 - 2021-03-31

【配分額】3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)

【研究領域課題番号】19K21858 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

負熱膨張 / ハニカム格子 / 反強磁性体 / 磁気相転移 / 磁気格子結合 / 熱体積効果 / 磁気体積効果 / スピン-格子結合 / 強相関電子系 / モリブデン酸化物 / 軌道自由度 / 多軌道d-pモデル / 逆ペロフスカイト構造 / マンガン窒化物 / フラストレーション / 電子相関 / 磁性 / 格子自由度

【研究成果の概要】

２０２１年度の研究では、特異な結晶格子構造と非自明な磁気構造のカップリングに起因する「負熱膨張現象」を示す磁性化合物の理論的な探索・設計を目的に、ハニカム型結晶構造を持つ反強磁性体を対象に、磁性誘起負熱膨張現象の可能性や条件を理論的に調べた。この物質群の結晶構造は、MX6八面体（Mは遷移金属イオン、Xは配位子イオン）の2次元陵共有ネットワークにより構成されており、遷移金属イオンがハニカム格子を形成する。ハニカム格子を持つ反強磁性体は数多くの物質例が知られており、物質探索を行う上で、普遍的かつ典型的な物質群と言うことができる。これらの物質では、上記の特殊な結晶構造のために、遷移金属イオン上にある磁化間に働く相互作用が、異なる結合パスに由来する相反する寄与から構成される。つまり、遷移金属イオン間の直接180度ボンドに起因する反強磁性交換相互作用と、配位子イオンを介した遷移金属イオン間の間接90度ボンドに起因する強磁性交換相互作用である。これらの、二種類の交換相互作用のボンド長依存性を通した磁気-格子結合の効果と、磁気的相互作用、格子の弾性エネルギー項を考慮したハニカム格子上の古典スピン-格子結合モデルを構築し、これを古典モンテカルロ法を用いた解析した。比熱や磁気相関関数、線形体積膨張率などの物理量の温度依存性を調べることで、ある条件下では、温度降下により反強磁性への磁気相転移が起こると同時に、結晶体積が膨張する「反強磁性転移誘起負熱膨張現象」が起こることを発見した。さらに、その物理機構について、あるメカニズムを仮定して計算結果を定量的に再現することで解明することに成功した。上記の成果を、論文にまとめて発表した。また、学会等での成果発表を行った。

【研究種目】挑戦的研究(萌芽)

【研究期間】2019-06-28 - 2023-03-31

【配分額】6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)

【研究領域課題番号】18H01158 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 磁性 / 超伝導 / 第一原理計算 / スパースモデリング / 動的平均場法 / データ科学 / 計算物理 / オープンソースソフトウェア / 量子モンテカルロ法 / 動的感受率 / 動的平均場理論

【研究成果の概要】

強相関電子系化合物では、多数の電子がクーロン斥力によって強く相互作用しあうことで、磁性や超伝導などの実用的に有用な様々な機能物性が発現する。それらの物性を理解する上で、外場への応答を表す感受率が重要な役割を果たす。しかし、現実の強相関化合物に対する感受率の計算は、数値計算の難しさのために実現していない。本研究では、データ科学的な方法論を応用することで、強相関化合物の感受率計算の実現に向けた多くの進展を得た。

【研究の社会的意義】

静的な外場に対応する感受率は、材料としての性能そのものを表し、また、磁性や超伝導状態への相転移温度の決定にも利用される。一方、動的な外場に対応する感受率によって物質の励起構造を調べることができる。このように、静的および動的感受率は基礎・応用共に極めて重要な物理量であるが、多くの有用な機能物質を有する強相関電子系化合物の感受率計算は困難であった。本研究成果はこれを可能とするもので、今後、現実の機能物質の研究に応用されていくと期待される。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2018-04-01 - 2021-03-31

【配分額】17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】17H07362 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

トポロジカル相 / 分数量子Hall状態 / 量子スピン液体 / 量子細線 / トポロジカル秩序 / 物性理論 / 強相関電子系 / 磁性

【研究成果の概要】

物質中における電子やスピンが互いに強く相互作用することで実現する新奇な物質相の１つであるトポロジカル相では、興味深いことに分数励起という特殊な統計性を持つ励起が出現する。本研究では、そのようなトポロジカル相の例である、カゴメ反強磁性体における量子スピン液体状態や、分数量子Hall状態、3次元のゲージ理論などに注目し、相互作用を制御するための場の理論的な解析手法を用いて、それらのトポロジカル相を実現する模型を1次元量子細線の接合系から構成した。

【研究の社会的意義】

相互作用する量子多体系におけるトポロジカル相に現れる分数励起は、量子コンピュータなど次世代のデバイスへの応用が期待されている。ところが、量子多体系における相互作用を制御可能な形で取り扱うことは物性物理学における難題であり、そのための一般的枠組みは知られていない。本研究の結果は、トポロジカル相を実現するための微視的な相互作用のメカニズムを理解するための手掛かりとなり、将来的なトポロジカル相の実験的実現やデバイスの設計に役立つと期待される。

【研究種目】研究活動スタート支援

【研究期間】2017-08-25 - 2019-03-31

【配分額】1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】17H02916 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

励起子絶縁体 / BiCo03 / スピンダイマー模型 / 四重極相 / マルチフェロイクス / 強相関 / 軌道自由度 / 強相関電子系 / 電子相関 / 磁性 / 光物性 / 誘電体物性

【研究成果の概要】

[1]強相関拡張された二軌道ハバード模型では、高スピン(HS)相と低スピン(LS)相の間に励起子絶縁体が現れる。この相境界付近で、弱いスピン軌道相互作用を採り入れると、HS相に内在する四重極自由度の揺らぎにより帯磁率が著しく増強されることを明らかにした。
[2][1]の励起子絶縁体の模型において、変分クラスタ法を用いてvertex補正まで取りいれ、光学電導度を計算したところ、励起子絶縁相においては鋭いピークと連続スベクトルという特徴的な構造が得られ、この構造の積分値が励起子の秩序変数でスケールすることから、この相を特徴づける観測量であることを明らかにした。
[3][1]の2軌道ハバード模型の電荷自由度をスピン自由度に読み替えたダイマースピンモデルのうちで、S=1から構成される系において3種類の四重極相を見出し、そのうちフェロネマティック相の比熱の温度依存性に特異なリエントラント現象が生じることを明らかにした。これらの四重極相は[1]の模型の励起子相と読み直すことができる。
[4]励起子絶縁体の候補物質のコバルト酸化物のうち、反強磁性と焦電性を同時に示すマルチフェロイック物質BiCo03に着目し、の第一原理電子状態計算を行った。CoサイトをFeイオンで置換した際の圧電定数の変化を調べたところ、単斜晶構造Bi(Co, Fe)03が大きな圧電定数を示すのは、Co05ピラミッド配位の頂点酸素原子が対称性を下げることなく変位することにより、ピエゾテンソルの非対角項に寄与することが原因であることが分かった。また、スピン軌道相互作用を考慮したバンド計算により、反強磁性磁気空間群の対称性から許されるラシュバ効果を示すことを計算予測した。
[5][4]のBiCo03のスピン軌道相互作用の効果の理解に参考となる有効モデルとして 反強磁性絶縁体の一般化モデルを考案し、擬スピン描像を用いて系の性質をその詳細によらず解析的に明らかにする方法論を開発した。2種類のマグノン(擬スピン自由度)が混成して熱ホール効果やスピンテクスチャを生じる機構として、過去に知られていたスピン軌道相互作用以外に、Kitaev相互作用を含め、多くの空間的に反対称な相互作用が新たに加わることを明らかにした。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2017 - 2019

【配分額】17,290千円 (直接経費: 13,300千円、間接経費: 3,990千円)

【研究分野】機能物性化学

【研究領域課題番号】16K05738 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

リチウムイオン電池 / MOF / 電気的磁性制御 / イオニクス / 分子磁性 / フィリング制御 / 強相関電子系 / 磁性 / 固体電気化学 / マグネトイオニクス / 分子性固体

【研究成果の概要】

現在の代表的な蓄電デバイスであるリチウムイオン電池のシステムを、単なるエネルギー貯蔵システムとしてではなく、バルク物質に対する新しい高密度電子量制御システムとして捉える観点から、電気的磁性制御に取り組んだ。その結果、リチウムイオン電池の放電操作を介した電子ドーピングにより、錯体集積体の架橋分子上にラジカルスピンを選択的に発生させ、人工的な磁気秩序を誘起出来ることを明らかにした。また、独自に開発した、in-situの充放電＆磁化測定が可能なリチウムイオン電池システムを用いることで、常磁性相と強磁性（フェリ磁性）相間を、充放電と連動して可逆的にON-OFF制御することにも成功した。

【研究の社会的意義】

現在の代表的な蓄電デバイスであるリチウムイオン電池のシステムを、単なるエネルギー貯蔵システムではなく、バルク物質に対するイオン挿入を介した電子量制御デバイスと捉え、電気的磁性制御を実現した点に新たな学術的な意義がある。バルク物質の電子量を電気的な手法により可逆的に制御する確立された手法は現在のところ他には知られておらず、今後新規物性・物質開拓に道筋をつけたという意味で特筆すべき研究成果となっている。また本研究成果では、一度、磁石にした物質は、通電を行わずとも、その状態を保持するということが明らかにされており、将来的に省エネルギー記憶デバイス等への発展も期待される。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2016-04-01 - 2019-03-31

【配分額】4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】16K20997 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

共鳴軟X線散乱 / 電子構造 / 光誘起相転移 / 強相関電子系 / 遷移金属化合物の電子構造 / 光誘起相転移ダイナミクス / 遷移金属化合物 / 強相関電子 / X線磁気円偏光二色性 / 強相関系 / 光物性 / 物性実験 / X線 / 磁性

【研究成果の概要】

共鳴軟X線散乱を用いて遷移金属カルコゲナイドの示す相転移と超伝導に関する電子構造研究を行った。Ir1-xPtxTe2の研究では低温での電荷秩序の周期が5倍、8倍及び6倍と様々に変化することを見出した。またAFe2Se3の研究では、CsFe2Se3においては磁気秩序による散乱のみが観察されるが、超伝導に近いBaFe2S3においては、磁気秩序と軌道秩序が共存するが、散乱信号はエネルギーと偏光の両面で分離できることを明らかにした。さらにSPring-8 BL-07LSUにおいて、国内初の時間分解共鳴軟X線散乱/X線磁気二色性測定装置システムが完成し、CsFe2Se3等の光誘起相転移の測定に成功した。

【研究種目】若手研究(B)

【研究期間】2016-04-01 - 2018-03-31

【配分額】4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】16H06590 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 磁性 / 反対称スピン軌道相互作用 / トロイダルモーメント / 多極子 / 局所的な反転対称性の破れ / マルチフェロイクス / 遍歴電子系 / スピン軌道相互作用 / 多極子秩序 / 空間反転対称性 / スピンエレクトロニクス / 物性理論

【研究成果の概要】

時間・空間反転対称性がともに破れた系に現れるトロイダルモーメントに関する微視的な理論形式の構築と、実験的にどのようにして観測・制御できるかを調べた。(1)結晶場、スピン軌道相互作用、電子相関による対称性の破れを取り入れたモデルに対して、摂動論を用いることにより、トロイダルモーメントが秩序化した際に生じる有効的なスピン軌道相互作用を導出した。(2)2次元三角格子上のスピン軌道相互作用が強い強磁性体において、非磁性不純物をドープすることで、トロイダルモーメントが不純物周りに誘起されることを明らかにした。(3)トロイダルモーメントを示す候補物質である5d電子系酸化物KOsO4に対して解析を行った。

【研究種目】研究活動スタート支援

【研究期間】2016-08-26 - 2018-03-31

【配分額】2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】16H02206 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

磁性 / 強相関電子系 / 物性理論 / 計算物理 / トポロジー

【研究成果の概要】

固体中で強く相互作用しあう電子がもたらす特異な量子状態である量子スピン液体は、物性物理学における長年の大きな謎のひとつである。本研究では、大規模な数値計算手法の開発と適用により、量子スピン液体において電子の持つスピンが分数化を起こすという顕著な性質がもたらす物性を解明した。具体的には、様々な観測可能な物理量の振る舞いを明らかにすることで、量子スピン液体の実験的な同定に資する理論を構築した。さらに、新しい量子スピン液体状態や、スピンが引き起こす気液転移や液液転移といった新規な相転移現象を開拓した。

【研究の社会的意義】

本研究によって、量子スピン液体におけるスピンの分数化にまつわる実験的に検証可能な特徴が浮き彫りとなることで世界的な新しい研究の潮流が生まれ、理論と実験の緊密な連携による量子スピン液体の実証研究が飛躍的に発展した。また、種々の量子スピン液体状態と、それらが関わる相転移現象の理論的な確立と開拓を通じて、トポロジーを中心とした数理物理分野や、量子コンピュータへの応用を念頭においた量子情報分野、素粒子物理学における格子ゲージ理論とのつながりなど、物性物理学の枠を超えた幅広い分野へ大きな波及効果を与えた。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2016-04-01 - 2020-03-31

【配分額】46,020千円 (直接経費: 35,400千円、間接経費: 10,620千円)

【研究分野】ナノ構造物理

【研究領域課題番号】15H06092 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 半金属-絶縁体転移 / 磁性薄膜 / 強相関系 / 磁性 / ナノ材料 / 磁性ナノ構造

【研究成果の概要】

本研究では、セルフデカップリング型の構造のよく規定された磁性原子集合体を作製し、その磁気状態を解明することを目指した。構造制御のため、走査トンネル顕微鏡法もしくはパルスレーザー堆積法を用いた。後者の方法を用いて、結晶の対称性と伝導・磁気状態が深く関わっていると予想されている物質、ペロブスカイト型AIr1-xSnxO3(A=SrまたはCa)のエピタキシャル薄膜化に成功した。バルク物質において報告されているものと同様の置換率・温度依存の常磁性半金属-弱強磁性絶縁体転移を観測し、また磁化・磁気抵抗に異方性があることを明らかにした。構造と異方性の相関から構造制御による電磁応答特性制御の可能性を示した。

【研究種目】研究活動スタート支援

【研究期間】2015-08-28 - 2017-03-31

【配分額】2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)

【研究分野】数理物理・物性基礎

【研究領域課題番号】15K13533 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 計算物理 / 量子スピン系 / トポロジー / スピン液体 / 磁性 / 数値計算 / 強相関系

【研究成果の概要】

本研究では、磁性体に現れる奇妙な量子状態である量子スピン液体の性質を解明する目的で、新しい数値計算手法の開発を行った。キタエフ模型と呼ばれる理論モデルの厳密解で用いられるマヨラナフェルミオン描像に基づいて、新しい量子モンテカルロ法、動的平均場法、および連続時間量子モンテカルロ法を開発した。それらを用いて、様々な物理量の温度依存性やエネルギー依存性を明らかにし、キタエフ模型に対する候補物質における最新の実験結果との定量的な比較を行うことで、これらの物質において量子スピン液体が発現している強い証拠を与えることに成功した。

【研究種目】挑戦的萌芽研究

【研究期間】2015-04-01 - 2018-03-31

【配分額】3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)

【研究分野】物性Ⅰ

【研究領域課題番号】25247054 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

X線・粒子線 / 放射光 / 共鳴X線回折 / 強相関電子系 / Ｘ線 / 物性実験 / ナノ材料 / 磁性 / 複合材料・物性 / 強相関系 / 新機能材料

【研究成果の概要】

SPring-8理研ビームライン17SUに設置した軟X線回折計を用い，強相関電子系物質の秩序状態の観察を行っている．特に，円偏光X線を利用することによって，結晶カイラリティ，スピンカイラリティの判別さらにはドメイン分布の観察を行っている．ドメイン分布の観察には，極度に集光したX線ビームが必要である．この科研費プロジェクトでは，ミラー集光による直径1５マイクロメートルの集光サイズを，ゾーンプレートシステムに置き換えることによって，その約1/100の数100ナノメートルの集光サイズを実現した．これによって強相関電子系のドメイン観察および外場によるドメイン制御などの研究を推進することができる．

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2013-04-01 - 2017-03-31

【配分額】37,700千円 (直接経費: 29,000千円、間接経費: 8,700千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】24540380 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

誘電性 / 磁性 / 単結晶 / 低温 / 酸化物 / 強相関電子系 / 単結晶作成 / 単結晶構造解析 / 電気伝導特性 / 電気・磁気・構造相図 / 電気・磁気相図 / 結晶構造解析 / 電荷整列 / 軌道整列 / 交差相関 / 磁気秩序

【研究成果の概要】

本研究課題では、二重ペロブスカイト型という結晶構造を有するマンガン酸化物の単結晶体を用いて磁性、電気伝導性、および誘電性の研究を行った。申請者はこの物質の１つについて世界で初めて純良で大型の単結晶体の作製に成功し、その試料を測定することで、強誘電体でかつその強誘電性が磁性と強く結合している可能性を示した。そこで、本研究課題では、この物質群の他の組成の単結晶体を幅広く作ることと、より精密な測定を行うことで、誘電性と磁性の関係を明らかにすることを目指した。その結果、この物質群のほぼすべての単結晶体の作製に成功し、外部磁場による誘電性の変化を観測することに成功した。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2012-04-01 - 2015-03-31

【配分額】5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】24540365 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

スピン転移 / スピン相分離 / Co酸化物 / 強磁場磁化過程 / 強磁場磁歪 / 強磁場物性 / 強相関電子系 / ペロブスカイト / 強磁場磁化課程 / スピンポーラロン / 超強磁場 / 磁性 / 物性実験

【研究成果の概要】

本研究は元素置換をしたLaCoO3の強磁場中磁化過程より、当該物質の温度誘起スピン転移の機構を以下のように明らかにした。最低温度において非磁性の低スピン(LS)状態にあるCo3+は温度上昇と共に30 K程度で高スピン(HS)状態への熱的励起が始まる。しかし、HS状態間の強い反発力のために、HS状態に励起するCo3+イオンの数は15%程度に留まる。さらに温度が上昇すると、100 K程度で残りのCo3+イオンは中間スピン(IS)状態へ熱的に励起する。本研究は100 K 以上でHSとISが共存するというモデルにより磁歪等の当該物質の諸物性が統一的に理解できることを示した。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2012-04-01 - 2015-03-31

【配分額】5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】24340075 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

量子スピン系 / 強相関電子系 / 量子相転移 / 超伝導 / 磁化測定 / 極低温 / 磁性 / 強相関系 / 分子性固体

【研究成果の概要】

低次元量子スピン物質や強相関物質などの純良単結晶試料は、微小な結晶としてしか得られないことが多い。本研究課題では、研究代表者がこれまで開発してきた極低温磁化測定装置を、微小結晶試料の測定に対応できるように従来比で100倍高感度化した。この装置による主要な成果は、（１）スピン1/2の一次元ハイゼンベルグ反強磁性体CuPzN単結晶の低温磁化の磁場温度依存性が厳密解と高い精度で一致することを検証、（２）スピン三重項超伝導の期待の高いSr2RuO4の低温におけるc面内方向の超伝導-常伝導転移が磁化に不連続な飛びを伴う一次転移となることを確認し超伝導対称性を特定する上で重要な知見を得た、等である。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2012-04-01 - 2015-03-31

【配分額】17,940千円 (直接経費: 13,800千円、間接経費: 4,140千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】24224009 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

ベリー位相 / 創発的電磁気現象 / スキルミオン / モノポール / トポロジカル絶縁体 / ワイル半金属 / ラシュバ相互作用 / 強相関電子系 / トポロジー / スピンエレクトロニクス / 磁性 / ジャロシンスキー・守谷（DM）相互作用 / 磁性トポロジカル絶縁体 / 量子化異常ホール効果 / 磁壁伝導 / スキルミオンダイナミクス / スキルミオニクス / 方向二色性 / 一般化されたディラック電子 / 巨大バルクラシュバ効果 / スピン構造 / 中性子散乱 / 量子輸送 / 磁性体 / スピン軌道相互作用 / ホール効果 / 数値シミュレーション

【研究成果の概要】

実空間および運動量空間の双方における量子力学的ベリー位相に由来する「創発電磁場」の学理を、磁性体を舞台に建設した。実空間ではカイラル磁性体における渦巻状のスピン構造スキルミオンの生成、消去、駆動、読み取り、に対応した動的性質の研究が、理論・実験双方から進展し、エレクトロニクスへの展望が開けた。
運動量空間では、新しい物質群である磁性トポロジカル絶縁体における量子化異常ホール効果の実現と、関連した諸現象―磁壁に伴う非散逸電流、スキルミオン生成、新奇なアキシオン絶縁体の発見―などの他に、モノポール構造のもたらす物性を明らかにした。また、非相反応答、トポロジカル光電流生成、など新奇動的効果を解明した。

【研究種目】基盤研究(S)

【研究期間】2012-05-31 - 2017-03-31

【配分額】218,010千円 (直接経費: 167,700千円、間接経費: 50,310千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】23244072 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

磁性 / 量子スピン系 / フラストレーション / 強磁場 / 量子多体効果 / 三角格子反強磁性体 / 籠目格子反強磁性体 / スピンダイマー磁性体 / 物性実験 / 量子磁性 / 強相関電子系 / 強磁場物性 / スピンダイマー系 / 低温物性

【研究成果の概要】

我々はフラストレーションの強いスピン系での顕著な量子効果を調べた。まず，我々はBa3CoSb2O9の磁化過程を測定し，全磁場領域で磁化曲線が理論と一致することより，この物質が理想に近いスピン1/2三角格子反強磁性体であることを示した。続いて，スピン1/2籠目格子反強磁性体Cs2Cu3SnF12の磁気励起を中性子非弾性散乱で測定し，励起エネルギーが通常とは逆に，スピン波理論で求めた値よりも大きく減少する負の量子再規格化現象を発見した。更に，新規ダイマー磁性体Ba2CoSi2O6Cl2を合成し，その強磁場磁化過程を測定することより，磁場中でマグノン結晶ができることを見出した。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2011-04-01 - 2014-03-31

【配分額】47,840千円 (直接経費: 36,800千円、間接経費: 11,040千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】23244068 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 粒子線 / 物性実験 / 磁性 / 中性子散乱 / 磁気散乱 / 偏極中性子

【研究成果の概要】

電子の遍歴－局在転移、電子多極子秩序、さらに磁気・電荷秩序相と接する超伝導などの非自明な電子物性の機構解明には、磁気モーメントのミクロな秩序と揺らぎの観測が重要である。長年その目的に供されてきた中性子散乱法は、近年の線源性能の向上や高束線ビーム化により、従来は検出できなかった散乱シグナルの観測へと進展している。本研究では、ブリルアン散乱法や偏極中性子利用も視野に入れてこれまでアクセスできなかった測定への進化を目指しながら、遍歴－局在のデュアリティー性を示す近藤格子、鉄系超伝導の相図と磁気相関、ワイルフェルミオン系などを明らかにする成果を得た。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2011-04-01 - 2016-03-31

【配分額】33,930千円 (直接経費: 26,100千円、間接経費: 7,830千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】21540367 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

重い電子系 / 近藤半導体 / 価数搖動 / 希土類化合物 / フラックス法 / 機械式極低温冷凍機 / 強相関電子系 / 磁性 / 低温物性 / 物性実験 / CeRu2A110

【研究成果の概要】

Ce化合物の磁性は,近藤効果とRKKY相互作用の競合を記述するドニアック・モデルで理解できると考えられてきた。CeRu_2Al_<10>は近藤効果が支配的な非磁性基底状態に位置するにも関わらず, 27Kという高い温度で相転移を起こす。我々は純良単結晶および関連物質の多重極限環境下の微視的および巨視的測定から,この相転移はドニアック・モデルでは記述できない新しい相転移であることを提案した。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2009 - 2011

【配分額】4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】21340090 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

物性理論 / 強相関電子系 / 計算物理 / 磁性 / 低温物理 / 低温物性

【研究成果の概要】

伝導電子と局在スピンが相互作用する近藤格子系において、幾何学的フラストレーションがもたらす効果を理論的に調べた。特に、磁性と非磁性が共存した部分無秩序状態のユニークな例である部分近藤スクリーニング形成に着目し、この現象に特有の磁性現象や伝導現象を明らかにした。関連して、フラストレート伝導系特有の興味深い物理として、異常ホール効果の要因であるスカラーカイラリティの発現機構や、局所スピン相関による非自明な伝導現象などの研究も行った。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2009 - 2011

【配分額】12,480千円 (直接経費: 9,600千円、間接経費: 2,880千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】19340089 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関系 / 形状記憶効果 / 強相関電子系 / 磁性 / 低温物性 / セラミックス / 形状記憶

【研究成果の概要】

スピネル型化合物Fe_<1-x>Mn_xCr_2O_4において、組成xと温度の関数として結晶構造と磁気構造がどのように変化するのかを明らかにした。この知見に基づいて、3d電子軌道の占有に関する秩序がスピンの容易軸の方向を支配しているという仮説を得た。この考えに基づいて、より大きな磁気機械結合が期待できるMnV_2O_4において研究を行い、応力の代わりに磁場のみを外場として用いることによる形状記憶効果(磁気形状記憶効果)の実現に成功した。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2007 - 2009

【配分額】18,850千円 (直接経費: 14,500千円、間接経費: 4,350千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】18540341 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

磁気共鳴 / 磁性 / スピンギャップ / 電子スピン共鳴 / 強相関電子系 / 物性理論 / 統計力学 / 場の理論 / 数理物理 / 計算物理 / 量子スピン系 / 量子ダイナミクス / 磁場誘起臨界現象 / スピンギャップ系 / Haldaneギャップ / 量子臨界点 / 擬1次元スピン系 / 可積分系 / フォームファクター

【研究成果の概要】

これまで1次元スピンギャップ系のESRについて多くの実験が行われてきたが、理論な理解は進んでいなかった。そこで、1次元スピンギャップ系のESRに対する新たな理論的アプローチを定式化した。まず、磁場中の1次元スピンギャップ系において、朝永・ラッティンジャー流体領域と量子臨界領域の間のクロスオーバーが、温度の関数としての磁化の極小として普遍的に現われることを発見した。また、このような系のESRシフトについて、広い温度・磁場領域で定量的な理論を得た。その結果はS=1ハルデンギャップ系であるNDMAPについての実験データと非常に良い一致を見た。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2006 - 2008

【配分額】3,910千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 510千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】18540339 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 金属物性 / 磁性 / 低温物性 / 物性実験 / 強磁場 / パルス強磁場 / 磁気抵抗

【研究成果の概要】

磁気抵抗効果からはその物質の電子状態の重要な知見が得られるが、一般に金属磁性体では抵抗とその変化が小さい事からパルス強磁場中での計測は技術的に困難とされ、是迄測定実績は殆ど無かった。本研究ではケルビンダブルブリッジ法という特殊な方法を用いた測定システムの開発を行なった。是に由り非常に高い磁場領域で金属磁性体の抵抗が簡便に精度良く測定出来る様になり、今後この分野の進展に大きく寄与すると期待される。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2006 - 2008

【配分額】3,860千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 360千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】17540315 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 有機導体 / 超伝導材料・素子 / 分子性固体 / 磁性 / 有機超伝導体 / 電荷秩序 / チェッカボード型 / 圧力誘起 / DMBEDT-TTF

【研究成果の概要】

新規有機超伝導体β-(meso-DMBEDT-TTF)_2PF_6の常圧および圧力下における詳細な抵抗および磁気抵抗測定を行い、電荷秩序と超伝導の関係を調べた。
具体的な成果は以下に示す。
(1)詳細な圧力下電気抵抗および磁気抵抗測定による超伝導相の決定
詳細な圧力下の電気抵抗測定を行ったところ、0.6kbar下、4.6Kで抵抗ドロップを確認し、磁場で転移が抑えられることから超伝導であることを確認した。さらに、圧力を印加したところ、5.2kbar下、2.6Kまで広範に超伝導相が広がっていることを確認した。
(2)磁気抵抗の温度依存性および磁場依存性による電荷秩序相の決定
β-(meso-DMBEDT-TTF)_2PF6は特徴的な電気抵抗の温度依存性の振る舞いを示し、たとえば0.6kbar下においては、60K付近で抵抗最小値をもち、温度低下とともに約8倍上昇して、4.6Kで抵抗ドロップを示す。この圧力下50K-8Kの抵抗が上昇する温度範囲でラマン分光により電荷秩序の存在が示唆されているが、この範囲において、大きな磁気抵抗が観測される。この磁気抵抗増加率(ΔR/R(OT))は圧力とともに増加して、温度低下とともに電気抵抗が減少する金属相でも観測される。このように、広い圧力範囲で静的および動的電荷秩序相が存在し、超伝導相と隣接することが圧力-温度相図により明らかとなった。
以上のように、本課題で、電荷秩序相と超伝導相は隣接し、お互い競合することが明らかとなった。分子性超伝導体でこのような隣接、競合を実験的に示したのは初めてであり、意義深い。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2005 - 2007

【配分額】3,110千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 210千円)

【研究分野】無機化学

【研究領域課題番号】17105002 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

固体化学 / 遷移金属酸化物 / 高原子価 / 強相関系 / 高温超伝導体 / 高圧合成 / 光電子分光 / メスバウア効果 / 強相関電子系 / 環境材料 / 合成化学 / 磁性 / 誘電体物性 / 超電導材料・素子 / 物性実験 / 物性理論 / 青色発光 / 微細加工 / 高温超伝導 / 金属-絶縁体転移 / フラストレーション / 磁気抵抗効

【研究成果の概要】

入手しやすく、比較的安全な3d遷移金属の酸化物は学術的にも実用的にも価値が高い。本研究では、以下の観点に基づきさらなる新規開発を試みた。Fe^<4+>やCo^<4+>、Cu^<3+>のように周期律後半にあって価数の高いイオンは深いd準位をもち、周囲にいる酸素イオンを酸化して活性化する。新発見したBaFe^<4+>O_3は、無数の鉄酸化物の中で初めて常圧下で強磁性を示した。活性化された酸素イオンが鉄磁気モーメントを、通常とは異なって平行に整列させるためである。

【研究種目】基盤研究(S)

【研究期間】2005 - 2009

【配分額】106,210千円 (直接経費: 81,700千円、間接経費: 24,510千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】16340109 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 強相関エレクトロニクス / スピンエレクトロニクス / 二重交換系 / 希薄磁性半導体 / 表面・界面 / 磁性 / 電気伝導 / 不均一系 / 乱れ / 揺らぎ

【研究成果の概要】

1)古典的に扱える自由度と相互作用する電子系に適用出来る多項式展開モンテカルロ法を開発した。また、この手法を用いて、マンガン酸化物系の巨大磁気抵抗効果の起源を解明する目的で、一般化された二重交換モデルに対する研究を行った。電子格子相互作用や軌道縮退、ランダムネスの効果を詳細に調べ、これらいずれもが電荷揺らぎ等を通じて巨大磁気抵抗効果に寄与していることを明らかにした。
2)希薄磁性半導体に対する最も簡単な模型「ミニマルモデル」を導入し、そのモデルの振る舞いをCPAを用いて研究した。キャリア誘起強磁性は弱結合領域と強結合領域でその特徴的振る舞いが異なることが明らかになった。弱結合領域では、キャリア密度nの広い範囲で強磁性が起こりうるが、キュリー温度は高くならない。一方、強結合領域では、xで不純物濃度を表すと,キャリア密度がnくxの範囲にあるときしか強磁性が実現せず、またキュリー温度はn〜x/2のとき最高になる。
3)強い電子相関と幾何学的フラストレーションをもつスピネル酸化物系の研究を行った。AV_2O_4(A=Zn, Mg, Cd)については、二つの相転移と複雑な磁気秩序の起源および軌道自由度の役割を解明した。また、ACr_2O_4(A=Cd, Hg)では、磁場下で現れる巨大な半磁化プラトーについて調べ、実験結果の説明のみならず、四重極秩序スピンネマチック相など様々なエキゾチック相の出現を見出した。また、AlV_2O_4の示す構造相転移に関する理論的解析を行い、七量体形成によるスピンシングレット状態の発現を提案した。
4)平坦なバンド構造を実現する部分ライングラフ上のハバード模型について研究を行い、相関効果によって生ずる磁性を調べた。その結果、部分ライングラフ上の遍歴電子系では部分強磁性、フェリ磁性、反強磁性等の多彩な現象が起こりうることがわかった。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2004 - 2006

【配分額】8,000千円 (直接経費: 8,000千円)

【研究分野】物性Ⅰ

【研究領域課題番号】16340086 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 光物性 / 強相関エレクトロニクス / 光スイッチ / 磁性 / 光誘起相転移 / スイッチング現象 / 絶縁体金属転移 / 有機電荷移動錯体 / 電荷移動吸収 / モット転移

【研究成果の概要】

本研究では、強相関電子系を対象とし、光励起によって伝導性、光物性、磁性が高速に変化する光誘起相転移(スイッチング現象)の開拓とその物理的機構の解明を目的として研究を進めた。主要な成果は以下のとおりである。
○二次元的な電子構造を有するモット絶縁体である有機電荷移動錯体M_2P-F_4TCNQにおいて、超高速の光誘起絶縁体一金属転移を見出した。詳細な過渡反射スペクトルとその時間変化の測定から、光誘起金属状態の寿命は0.4ピコ秒であり極めて速いこと、金属状態は二次元的な性質を有することが明らかとなった。この様な高速の緩和は、強相関二次元系に特有のものであると解釈される。
○一次元モット絶縁体である有機電荷移動錯体BEDTTTF-F_2TCNQ結晶において、超高速の光誘起絶縁体一金属転移を見出した。重要な結果は、非常に弱い強度の励起(分子あたり0.003光子の励起)であっても、金属的挙動が見られたことである。このような弱励起による金属的状態の生成は、強相関一次元系に特有のスピン電荷分離の性質に基づくものであると結論された。
○強相関電子系を有する代表的な金属錯体である一次元ヨウ素架橋白金錯体において、光誘起電荷密度波(CDW)-モットハバード相転移を見出した。この転移の効率が非常に高いこと(一光子あたり約70白金サイト)、および、この系を強励起するとCDW状態から金属状態への転移が生じることを明らかにした。すなわち、この物質では、電荷密度波、モットババード、金属の三相間の相転移が可能であることが実証された。
以上のように、本研究を通して、新規光誘起相転移の開拓に成功するとともに、その機構解明を達成することができた。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2004 - 2006

【配分額】16,300千円 (直接経費: 16,300千円)

【研究分野】固体物性Ⅱ(磁性・金属・低温)

【研究領域課題番号】11694074 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

量子相転移 / 強相関電子系 / 磁性 / スピンギャップ / ランダムスピン系 / 近藤格子 / 異方的超伝導 / 非磁性不純物

【研究成果の概要】

平成11年度及び12年度に行なった研究を以下に列挙する。
(1)Shastry-Sutherlandスピン模型の厳密な基底状態と励起スペクトルを解析し、磁化曲線にあらわれるプラトーの存在を明らかにした。さらに、このスピン模型において可能ないろいろな相の間の量子相転移を研究した。これらの理論解析結果は、二次元のスピンギャップ系SrCU_2(BO_3)_2に応用できる。
(2)2次元のプラケットRVB系における量子相転移が不純物効果によって消滅することがあることを、stochastic series展開の手法により明らかにした。
(3)ダイマー状態や、プラケットRVB状態、混合スピン構造などをもったスピン系における量子相転移を研究した。valence-bond solid状態と種々の磁気秩序状態の間の量子相転移の起こる条件をいろいろな場合に対して調べた。
(4)スピンと軌道の自由度についてSU(4)対称性をもった一次元のKugel-Khomskii模型を、数値的及び対称性の観点から解析的に研究した。さらに、CaをドープしたSr_2RuO_4における多軌道効果を、軌道に依存したMott転移で重要となるスピンと軌道の自由度に着目して解析した。
(5)幾何学的にフラストレートしたパイロクロア格子上の量子スピン系を、スピン1/2とスピン1の場合に研究した。ヤーンテラー的な格子歪み転移も含めて、大きな残留エントロピーを解放するために生じる量子相転移について考察した。
(6)伝導キャリアをドープした近藤格子模型のLuttinger流体としての特性を調べ、低エネルギーに特徴的なエネルギースケールが生じることを明らかにした。
(7)スピン三重項超伝導体Sr_2RuO_4に対して、磁気相関と異方的超伝導秩序との間の関係を考察した。
(8)非対角な乱れをもつ量子細線あるいは梯子模型について、低エネルギーでの状態密度とアンダーソン局在効果を調べた。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】1999 - 2000

【配分額】2,400千円 (直接経費: 2,400千円)