【研究領域課題番号】20K20343 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

量子クエンチ / 非平衡 / 超伝導 / 電荷密度波 / 光誘起相転移 / テラヘルツ / 非線形光学応答 / 超高速分光 / 原子層物質 / 鉄系超伝導体 / 銅酸化物高温超伝導体 / 強相関電子系 / 集団励起 / スピン密度波 / ヒッグスモード

【研究成果の概要】

超伝導と電荷密度波(CDW)といった多重の秩序が競合共存する系を対象に、光学的量子クエンチの手法を用いて、新たな量子相の探究を行った。遷移金属ダイカルコゲナイド物質ではCDWの振幅モード励起を介した相転移を初めて実現した。鉄系超伝導体では、光照射により超伝導が増強することを非線形テラヘルツ分光から明瞭に実証した。ストライプ秩序を発現するLa214系銅酸化物高温超伝導体では、電荷秩序とスピン秩序、超伝導との競合・相関をダイナミクスから調べる新たな手掛かりを得た。Y123系銅酸化物高温超伝導体では光励起により平衡状態の超伝導とは異なるコヒーレントな電子状態が発現している可能性が高いことを見出した。

【研究の社会的意義】

光学的量子クエンチによる新たな物質相の探索という新しいアプローチを具現化し、遷移金属ダイカルコゲナイド物質、鉄系超伝導体、銅酸化物高温超伝導体において非熱的電子相制御に道を拓いた本研究は、非平衡物性科学の進展に大きく貢献したといえる。鉄系超伝導体の光誘起超伝導増強、銅酸化物高温超伝導体の光誘起相の解明は、その多様な基底状態、超伝導発現機構の解明にも貢献すると期待される。量子相の人為的相制御の実証は量子物質の機能応用の観点からも社会還元につながる重要な進展である。

【研究種目】挑戦的研究(開拓)

【研究期間】2020-04-01 - 2021-03-31

【配分額】26,000千円 (直接経費: 20,000千円、間接経費: 6,000千円)

【研究領域課題番号】20K03801 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

光誘起相転移 / 高強度テラヘルツパルス / 強相関電子系 / 量子トンネル効果 / ポンプープローブ分光 / モット絶縁体 / 超高速現象 / テラヘルツパルス / 絶縁体－金属転移

【研究成果の概要】

強相関系物質の光誘起相転移現象は、光物性や非平衡物理の新しいトピックスとして、盛んに研究されている。また、この現象は、高効率・超高速に生じるものもあるため、将来の光スイッチングデバイスへの応用が期待されている。しかし、光子エネルギーの大きい可視光や近赤外光による励起を引き金として生じるため、必然的に系の温度上昇が生じる。その結果、基底状態への回復に数十ピコ秒の時間を要するため、光スイッチとしての高速性が失われる。この問題を解決するために、可視光よりも約三桁光子エネルギーが小さいテラヘルツパルスを用いて、温度上昇の効果を抑えることを考えた。
本研究では、まず、これまでに構築したテラヘルツポンプ－光プローブ分光系にクライオスタットを導入することによって、4 Kから300 Kまでの温度における、テラヘルツパルス照射後の反射率スペクトル変化の測定を可能にした。クライオスタットの窓材によるテラヘルツパルスの電場強度の減少を抑えるため、窓材にはダイアモンドを用いた。これにより、低温においても2.5 MV/cmの電場強度を持つテラヘルツパルスを利用できるようになった。
次に、電子と正孔がクーロン相互作用により励起子を形成することによって絶縁体化した励起子絶縁体Ta2NiSe5を対象として、テラヘルツポンプー光プローブ分光を行った。1.9 MV/cmのテラヘルツパルスを照射することによって、バンドギャップよりも低エネルギー側において、反射率が増加するドルーデ応答が現れた。反射率変化の大きさはテラヘルツ電場強度に対して閾値的であった。これらの結果から、テラヘルツパルスによる量子トンネル効果によってキャリアが生成したと考えられる。さらに、生成されたキャリアの遮蔽効果によって、励起子の吸収が低エネルギー側にシフトすることが分かった。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2020-04-01 - 2023-03-31

【配分額】4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)

【研究領域課題番号】19H01853 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

軌道自由度 / 揺らぎ / 核生成-核成長 / 一軸歪 / 光誘起現象 / 光誘起相転移 / 電荷自由度 / ゆらぎ / 強相関電子系

【研究成果の概要】

遷移金属酸化物におけるd電子の軌道自由度の空間的・時間的な揺らぎによる新奇物性について実験的な研究を行った。その結果、軌道秩序を示すV酸化物において、核生成-核成長プロセスに従う相転移ダイナミクスを見出した他、一軸歪下での光学測定によって、軌道自由度の共役な外場である歪によって軌道相関を制御できることを明らかにした。さらにパルス光照射による軌道秩序の融解において、特徴的な選択則を見出した。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2019-04-01 - 2022-03-31

【配分額】17,290千円 (直接経費: 13,300千円、間接経費: 3,990千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】16K20997 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

共鳴軟X線散乱 / 電子構造 / 光誘起相転移 / 強相関電子系 / 遷移金属化合物の電子構造 / 光誘起相転移ダイナミクス / 遷移金属化合物 / 強相関電子 / X線磁気円偏光二色性 / 強相関系 / 光物性 / 物性実験 / X線 / 磁性

【研究成果の概要】

共鳴軟X線散乱を用いて遷移金属カルコゲナイドの示す相転移と超伝導に関する電子構造研究を行った。Ir1-xPtxTe2の研究では低温での電荷秩序の周期が5倍、8倍及び6倍と様々に変化することを見出した。またAFe2Se3の研究では、CsFe2Se3においては磁気秩序による散乱のみが観察されるが、超伝導に近いBaFe2S3においては、磁気秩序と軌道秩序が共存するが、散乱信号はエネルギーと偏光の両面で分離できることを明らかにした。さらにSPring-8 BL-07LSUにおいて、国内初の時間分解共鳴軟X線散乱/X線磁気二色性測定装置システムが完成し、CsFe2Se3等の光誘起相転移の測定に成功した。

【研究種目】若手研究(B)

【研究期間】2016-04-01 - 2018-03-31

【配分額】4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)

【研究分野】物性Ⅰ

【研究領域課題番号】16K17721 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

光誘起相転移 / 超高速現象 / ポンプ―プローブ測定 / 強相関電子系 / ポンプープローブ測定 / 光物性 / 光誘起創転移

【研究成果の概要】

本研究では、自作した非同軸オプティカルパラメトリックアンプから発生させた超短パルス光を利用した高時間分解能のポンプ―プローブ分光測定を行うことで、強相関電子系であるモット絶縁体や有機電荷移動錯体における光励起後の電子ダイナミクスを解明した。特に、二次元モット絶縁体であるNd2CuO4において、磁気ポーラロンの生成や2マグノン励起に関わるコヒーレント振動といった電荷・スピンダイナミクスを実時間観測することに成功した。

【研究種目】若手研究(B)

【研究期間】2016-04-01 - 2018-03-31

【配分額】4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】22224006 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

分子性固体・有機導体 / 電気・磁気的機能 / 有機電子材料・素子 / 超伝導 / 光誘起相転移 / 圧力効果 / 強相関電子系 / 臨界現象 / 分子性導体 / ディラック電子系 / キャリア注入 / モット転移 / 電界効果トランジスタ / 電荷秩序

【研究成果の概要】

本研究は、分子系π電子物性の可能性を、物質開発および物性開発の両面から徹底的に追求することを目指した。物質開発においては、新たなデュアル機能π電子系（単一の結晶内で、一種類のπラジカルが分子配列の違いによって二つの異なった物性を示す系）や世界初の単一成分分子性超伝導体を発見した。物性開発では、まず界面π電子の機能として、π電子系で世界初めての電場誘起超伝導を実現し、さらに光で超伝導をON/OFFする光駆動型トランジスタの開発に成功した。また、多層ディラックπ電子系における量子ホール効果の観測やπ電子系金属におけるフェルミ端の初の観測等に成功し、π電子物性の可能性を大きく拡げることができた。

【研究種目】基盤研究(S)

【研究期間】2010-04-01 - 2015-03-31

【配分額】217,750千円 (直接経費: 167,500千円、間接経費: 50,250千円)

【研究分野】物性Ⅰ

【研究領域課題番号】20740172 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

光物性 / 強相関電子系 / 絶縁体-金属転移 / 薄膜 / 伝導度測定 / 光誘起相転移

【研究成果の概要】

本研究では、多様な物性を示す強相関電子系を対象とし、光誘起相転移現象を用いた光による物性制御とそのメカニズムの解明を目的とした。幾つかの強相関電子系薄膜において、巨大な伝導度の変化を伴う永続的な光誘起絶縁体-金属転移の観測とメカニズムの解明を行った。特に、Pr(Ca,Sr)MnO_3薄膜おいては、本研究で初めて光誘起金属-絶縁体転移の発現に成功した。

【研究種目】若手研究(B)

【研究期間】2008 - 2009

【配分額】3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】19340092 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 光誘起相転移 / 光電子分光 / 光メモリー / 光スイッチ / 遷移金属化合物 / フラストレーション / 軌道秩序 / 配位子場遷移 / 電荷移動遷移

【研究成果の概要】

遷移金属化合物の磁性体や誘電体の表面において、可視光や紫外線によって誘起される電子状態の変化を光電子分光法によって研究した。特に、電子相関効果によって電子が複雑なスピン・電荷・軌道状態を持つマンガン酸化物において、可視光によって電子のスピン・軌道が大きく変化することを観測した。また、チタン酸化物の表面において紫外線で励起された電子の振る舞いを解明し、電子のスピンの光制御の可能性を示した。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2007 - 2009

【配分額】18,980千円 (直接経費: 14,600千円、間接経費: 4,380千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】16684010 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 物性実験 / スピネレクトロニクス / 強相関エレクトロニクス / 光物性 / 光電子分光法 / 逆光電子分光法 / 電子状態 / 占有状態 / 非占有状態 / 光誘起相転移 / 金属絶縁体転移

【研究成果の概要】

金属絶縁体転移を示す欠損ペロブスカイトRBaCo_2O_<6-δ>(R=Tb, Nd;δ=0.5, 1.0)、低温で重い電子的挙動を示すペロブスカイトCaCu_3Ru_4O_<12>、特異なスピン軌道秩序を示すスピネルAV_2O_4(A=Li, Zn, Cd)の電子状態を表面敏感な真空紫外線光電子分光およびパルク敏感なX線光電子分光によって研究した。特に、RBaCo_2O_<6-δ>では金属絶縁体転移に伴うe_gバンドの形状変化が観測された。CaCu_3Ru_4O_<12>では、Cuは2価であり局在したCu 3d電子が重い電子的挙動に重要であることを明らかにした。さらに、ワイドギャップ希薄磁性半導体Ti_<1-Σ>Co_xO_2、光誘起金属絶縁体転移を示すペロブスカイトPr_<0.55>(Ca_<1-y>Sr_y)_<0.45>MnO_3とスピネルCuIr_2S_4についても、光照射下においてバルク敏感なX線光電子分光と表面敏感な真空紫外線光電子分光を行い、光誘起の電子状態変化を観測した。バルク敏感な紫外線光電子分光については、Nd : YAGレーザーの第5高調波は大気による吸収を受けないエネルギー領域にあり、かつ、仕事関数を超えて光電子を放出させるのに十分なエネルギーを持つことに注目し、Nd : YAGレーザーの第5高調波によるバルク敏感な紫外線光電子分光装置を完成させて測定を行った。紫外線によるバルク敏感なエネルギー領域での逆光電子分光については、銅酸化物高温超伝導体の測定を行い、非占有状態を観測した。真空紫外線による表面敏感なエネルギー領域での逆光電子分光については、真空紫外線の検出が不十分であり有効なデータを得ることはできなかったが、電子源や光子検出について技術開発を行い、今後の発展の基礎となる成果が得られた。

【研究種目】若手研究(A)

【研究期間】2004 - 2006

【配分額】28,600千円 (直接経費: 22,000千円、間接経費: 6,600千円)

【研究分野】物性Ⅰ

【研究領域課題番号】16340086 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 光物性 / 強相関エレクトロニクス / 光スイッチ / 磁性 / 光誘起相転移 / スイッチング現象 / 絶縁体金属転移 / 有機電荷移動錯体 / 電荷移動吸収 / モット転移

【研究成果の概要】

本研究では、強相関電子系を対象とし、光励起によって伝導性、光物性、磁性が高速に変化する光誘起相転移(スイッチング現象)の開拓とその物理的機構の解明を目的として研究を進めた。主要な成果は以下のとおりである。
○二次元的な電子構造を有するモット絶縁体である有機電荷移動錯体M_2P-F_4TCNQにおいて、超高速の光誘起絶縁体一金属転移を見出した。詳細な過渡反射スペクトルとその時間変化の測定から、光誘起金属状態の寿命は0.4ピコ秒であり極めて速いこと、金属状態は二次元的な性質を有することが明らかとなった。この様な高速の緩和は、強相関二次元系に特有のものであると解釈される。
○一次元モット絶縁体である有機電荷移動錯体BEDTTTF-F_2TCNQ結晶において、超高速の光誘起絶縁体一金属転移を見出した。重要な結果は、非常に弱い強度の励起(分子あたり0.003光子の励起)であっても、金属的挙動が見られたことである。このような弱励起による金属的状態の生成は、強相関一次元系に特有のスピン電荷分離の性質に基づくものであると結論された。
○強相関電子系を有する代表的な金属錯体である一次元ヨウ素架橋白金錯体において、光誘起電荷密度波(CDW)-モットハバード相転移を見出した。この転移の効率が非常に高いこと(一光子あたり約70白金サイト)、および、この系を強励起するとCDW状態から金属状態への転移が生じることを明らかにした。すなわち、この物質では、電荷密度波、モットババード、金属の三相間の相転移が可能であることが実証された。
以上のように、本研究を通して、新規光誘起相転移の開拓に成功するとともに、その機構解明を達成することができた。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2004 - 2006

【配分額】16,300千円 (直接経費: 16,300千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】15104006 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

スピン・電荷・光-結合系 / 強相関電子系 / 酸化物エレクトロニクス / 光誘起相転移 / 非線形光学効果 / 量子位相 / 量子スピンホール効果 / 時間分解磁気光学分光 / 遷移金属酸化物 / 電荷秩序 / 磁場誘起強誘電分極フロップ / 異常ホール効果

【研究成果の概要】

固体において電子間の相関によって発現する磁性と光学応答の結合などによる特異機能の探索とその応用について、メンバーの連携の下で以下のような研究を進めた。
(宮野)光誘起相転移などの特異物性の応用を念頭に、薄膜試料作製技術の開拓を進め、薄膜中で構造相転移を許容できる事を実証し、永続的光誘起絶縁体・金属転移や新しいタイプの超巨大磁気抵抗効果を見いだした。(十倉)スピンの幾何学配置が誘電応答に与える効果に着目し、物質開拓を進め、特異な分極やスピンの構造によって生じる光学的電気磁気効果や巨大非線形カー回転効果を発見した。サイクロイド型磁気構造を持つ物質で、ジャロシンスキー守谷相互作用の逆効果を通じて分極が生じた磁性誘起強誘電性を発見した。これらの効果がトロイダルモーメントやスピンカイラリティーといった概念によって特徴づけられることを示した。(鹿野田)分子性結晶を用いて、三角格子量子スピン液体のモット転移近傍で発現する特異なスピン-電荷結合相と超伝導の特異性を明らかにすると共に、電荷-格子強結合現象である中性-イオン性転移の量子臨界揺らぎの観測に成功した。(永長)スピン流の物理を現象に即して理論的に開拓し、熱の発生を本質的には伴わないスピン流が波動現象特有の幾何学的ベリー位相により駆動されることを発見した。スピンと電場、光の結合をターゲットとしてスピンホール効果を絶縁体への拡張、光のホール効果の予言、マルチフェロイック物質の基本的機構を記述する理論を確立した。(五神)多体の電子相関に起因する光機能の開拓を行った。磁性半導体において、磁気カー効果と中赤外過渡分光を組み合わせ、強磁性が磁気ポーラロンを媒介として発現していることを見いだした。テラヘルツ領域の高感度エリプソメトリー法による、非接触ホール効果測定法の開拓、強磁性半導体から磁化に起因する高効率テラヘルツ放射を観測した。

【研究種目】基盤研究(S)

【研究期間】2003 - 2007

【配分額】102,700千円 (直接経費: 79,000千円、間接経費: 23,700千円)