【研究領域課題番号】20K15169 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

超伝導 / 強相関電子系 / 電気化学 / リチウムイオン電池 / 二次元物質 / 酸化物エレクトロニクス / エピタキシャル薄膜 / 超伝導ドーム / 遷移金属酸化物 / 透明導電体 / Liイオン電池 / エピタキシャル成長

【研究成果の概要】

本研究は，二次元NbO2超伝導層の全貌を明らかにする研究である。初年度である昨年度には，その舞台となる二次元NbO2層を持つLi1－xNbO2の薄膜合成法を確立し，電子構造と二次元超伝導の観測に成功した。その結果，本研究の第一の目標である"NbO2超伝導層が理想的である"ことが証明され，本年度にPhysical Review B誌に原著論文が掲載された。
また本年度は，第二の目標である"NbO2超伝導層の全貌を解明する"ことに尽力した。その結果，以下の成果が得られた。
①[Li1－xNbO2電気化学デバイスの作製] 合成に成功したLi1－xNbO2エピタキシャル薄膜を電極としたLiイオン電気化学デバイスを作製した。そのデバイスに対して電圧を印加するとLiイオン電池の充電/放電反応が起こり，薄膜に含まれるLi量が連続的かつ可逆的に変調できることが明らかとなった。その結果，Li量xが様々かつ精密に調整されたLi1－xNbO2が同一試料で実現し，NbO2層の物性を詳細に調べられるようになった。
②[NbO2層における電子相の解明] Li1－xNbO2の物性のLi量依存性を調べると，本物質はバンド絶縁体からフェルミ液体金属を経由し，最終的に非フェルミ液体状態へと転移し超伝導ドームを生じることが明らかとなった。これは二次元NbO2三角格子にホールキャリアが導入されていくにつれて電子相関が増していき，その結果として超伝導ドームが生まれるという銅酸化物高温超伝導体の電子相図と対応する結果である。更に，近藤効果の発現など二次元NbO2三角格子に特有な現象も観測された。これらの結果は本研究の第二の目標である"NbO2超伝導層の全貌を解明できた"ことを表している。
これらの結果は原著論文としてまとまりつつあり，次年度に投稿予定である。

【研究種目】若手研究

【研究期間】2020-04-01 - 2023-03-31

【配分額】4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)

【研究領域課題番号】19K14644 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

励起子絶縁体 / 遷移金属化合物 / 時間依存ランチョス法 / 行列積状態 / ハバード模型 / 測定誘起相転移 / クラスター平均場近似 / スピン流 / 変分クラスター法 / 熱的純粋量子状態 / 有限温度 / 遷移金属酸化物 / 強相関電子系 / 非平衡

【研究成果の概要】

物質中において電子と正孔間に相互作用が働いて対（励起子）が自発的に生成され、それらが量子凝縮を起こした系を励起子絶縁体と呼ぶ。近年、その物性の理解が大きく進展している。本年度は励起子絶縁体そのものに関係する成果は得られなかったが、同じく強い電子相関を有する系について派生的に以下の成果を得た。
(1)二次元異方的三角格子上のハバード模型における光誘起スピン秩序転移の研究を行った。この系では基底状態ではハイゼンベルグ相互作用の大きさの違いによりネール秩序からスパイラル秩序へとスピン配置が変化する。この系に定常外場を導入し、外場のパラメタを変化させた時のスピン秩序の振る舞いを時間依存ランチョス法を用いて調べた。また、非平衡状態における有効模型と結果を比較することで、外場によってハイゼンベルグ相互作用の大きさを変え、スピン配置のパターンを制御できることを明らかにした。
(2)一次元系の行列積状態を用いた量子ダイナミクスの数値計算プログラムの開発を進めている。このプログラムを使用して長距離相互作用を有するスピンレスフェルミオン模型における量子測定誘起相転移の研究を行った。時間が経つと系の量子もつれは増大するが、測定を行うと量子もつれは減少する。測定の頻度を変えると、ある測定頻度で系が相転移が起こることが指摘されており、近年盛んに研究が行われている。本研究では長距離相互作用が及ぶ範囲と測定誘起相転移の関係について検証し、測定誘起相転移が起こるための新たな条件を発見した。
(3)関連する成果として、第一原理計算を用いたCe3PtIn11, LiRh2O4に関する研究を実験グループと共同で行った。

【研究種目】若手研究

【研究期間】2019-04-01 - 2023-03-31

【配分額】3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】26870843 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強相関電子系 / 角度分解光電子分光 / 薄膜 / 放射光 / 遷移金属酸化物 / 量子井戸 / 強相関 / 酸化物 / 電子状態

【研究成果の概要】

近年、強相関遷移金属酸化物SrVO3極薄膜において、膜厚方向に伸びたd軌道由来のバンドが量子化する金属量子井戸（QW）状態が発見された。本研究は、薄膜構造によりこのQW状態の波動関数を制御することで、強相関金属QWを用いた超格子などのデバイス展開に向けた、新たな量子物性の探索及び物質設計の基盤を築くことを目的とした。
その目的のため、SrVO3極薄膜や多層膜構造におけるQW状態を角度分解光電子分光により調べた。実験結果は、SrVO3 QW状態に対してARPESによる電子構造解析が非常に有効であり、SrVO3多層膜構造を用いることでQW状態（強相関波動関数）を制御可能なことを明らかにした。

【研究種目】若手研究(B)

【研究期間】2014-04-01 - 2016-03-31

【配分額】3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)

【研究分野】物性Ⅰ

【研究領域課題番号】26400321 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

遷移金属酸化物 / 電子構造 / 光電子分光 / 軟X線吸収分光 / バンド計算 / 強相関電子系 / 電荷移動エネルギー / 混成

【研究成果の概要】

本研究は、2つの遷移金属（TM）を含む酸化物の電子構造を明らかにし、共通する電子構造の特徴を得ることを目的とした。その結果、銅デラフォサイトではTMの組み合わせにより銅の価数が変わること、Co-Rh酸化物では電荷移動エネルギーと混成の違いでEF近傍の電子構造が理解できること、Co2重ペロブスカイトではCo 2pスペクトルが高スピン状態の理論計算と合致すること、Mn酸化物ではMn 2pスペクトルが磁性を直接反映すること、Y(Pr)Co酸化物ではCoとの組み合わせにより特異的にY(Pr)の価数が変化しうること、等、2TMの組み合わせにより、様々な異常価数・異常物性が発現することを明らかにした。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2014-04-01 - 2017-03-31

【配分額】4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)

【研究分野】デバイス関連化学

【研究領域課題番号】25708039 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

電気二重層トランジスタ / モットトランジスタ / イオン液体 / 強相関電子系 / 遷移金属酸化物 / 金属絶縁体転移 / 電界効果トランジスタ / モット絶縁体 / 単結晶薄膜 / 酸化物半導体

【研究成果の概要】

イオン液体ゲートを用いた電気二重層トランジスタを強相関電子系 SrVO3 の極薄膜に組み合わせ、金属絶縁体転移の制御を行った。 SrVO3 はバルク単結晶では良好な金属だが、10 原子層厚さ以下の極薄膜にすることで次元性が減少し、バンド幅減少による金属絶縁体転移を起こした。この状態は電子相関により絶縁体となるモット絶縁体だと考えられる。われわれはSrVO3 極薄膜でゲート印加とともに絶縁体から金属への転移がおきること、また逆に、金属相のSrVO3にゲート印加により完全な絶縁体への転移が起きることを見出した。この結果から、厚さとキャリア濃度を軸とした二次元モット絶縁体の新たな相図を提唱した。

【研究種目】若手研究(A)

【研究期間】2013-04-01 - 2016-03-31

【配分額】26,390千円 (直接経費: 20,300千円、間接経費: 6,090千円)

【研究分野】無機化学

【研究領域課題番号】17105002 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

固体化学 / 遷移金属酸化物 / 高原子価 / 強相関系 / 高温超伝導体 / 高圧合成 / 光電子分光 / メスバウア効果 / 強相関電子系 / 環境材料 / 合成化学 / 磁性 / 誘電体物性 / 超電導材料・素子 / 物性実験 / 物性理論 / 青色発光 / 微細加工 / 高温超伝導 / 金属-絶縁体転移 / フラストレーション / 磁気抵抗効

【研究成果の概要】

入手しやすく、比較的安全な3d遷移金属の酸化物は学術的にも実用的にも価値が高い。本研究では、以下の観点に基づきさらなる新規開発を試みた。Fe^<4+>やCo^<4+>、Cu^<3+>のように周期律後半にあって価数の高いイオンは深いd準位をもち、周囲にいる酸素イオンを酸化して活性化する。新発見したBaFe^<4+>O_3は、無数の鉄酸化物の中で初めて常圧下で強磁性を示した。活性化された酸素イオンが鉄磁気モーメントを、通常とは異なって平行に整列させるためである。

【研究種目】基盤研究(S)

【研究期間】2005 - 2009

【配分額】106,210千円 (直接経費: 81,700千円、間接経費: 24,510千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】16340101 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

パイロクロア酸化物 / 超伝導体 / ラットリング / 遷移金属酸化物 / フラストレーション / 強相関電子系 / 物質探索

【研究成果の概要】

βパイロクロア型オスミウム酸化物超伝導体AOs_2O_6について、試料合成、構造評価および物性測定を行った。A元素としては現在までに3つのアルカリ金属元素Cs、Rb、Kを含む酸化物が合成されており、それぞれ超伝導転移温度T_cが3.3K、6.3K、9.6Kである。以前に報告したαパイロクロア酸化物Cd_2Re_2O_7のT_c=1.0Kと比べると最大一桁T_cが上昇したことになり、何らかの新しい超伝導機構が働いていることを予感させる。また、電気伝導性を担う5d電子を供給するオスミウムイオンはいわゆるパイロクロア格子をなし、これが3次元フラストレート格子であることから、何らかの新しい物理の可能性を期待させる。
本年度の研究において、これまで純良な試料が得られていなかったCsOs_2O_6およびRbOs_2O_6について良質な単結晶の作製に成功した。これを用いて、電気抵抗、磁化、比熱等を測定した結果、CsではBCS的な弱結合超伝導であり、Rbでは若干、強結合となっていることが分かった。さらにKでは強結合性が強くなっていることから、πの上昇と共に超伝導性が弱結合から強結合へと劇的に変化することを突き止めた。この変化はあきらかにAのラットリングのエネルギー低下と関係しており、ラットリング振動が超伝導の機構に重要な役割を果たしていることが分かる。
さらにCs単結晶において大きな磁気抵抗効果を観測した。これは大きな異方性を有し、フェルミ面の特異な形状を反映していると考えられる。また、物材機構の寺嶋らによってドハースファンアルフェン効果の測定が行われ、播磨によるバンド計算の結果とよい一致をみた。得られたバンドマスの増強は3-4であり、比熱測定の結果とよく一致する。また、平均自由行程も500-1000nmと非常に大きいことが分かった。この物質は極めてクリーンな系であり、伝導電子とラットリングの相関を研究する上での重要な舞台を与える。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2004 - 2006

【配分額】15,500千円 (直接経費: 15,500千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】15104006 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

スピン・電荷・光-結合系 / 強相関電子系 / 酸化物エレクトロニクス / 光誘起相転移 / 非線形光学効果 / 量子位相 / 量子スピンホール効果 / 時間分解磁気光学分光 / 遷移金属酸化物 / 電荷秩序 / 磁場誘起強誘電分極フロップ / 異常ホール効果

【研究成果の概要】

固体において電子間の相関によって発現する磁性と光学応答の結合などによる特異機能の探索とその応用について、メンバーの連携の下で以下のような研究を進めた。
(宮野)光誘起相転移などの特異物性の応用を念頭に、薄膜試料作製技術の開拓を進め、薄膜中で構造相転移を許容できる事を実証し、永続的光誘起絶縁体・金属転移や新しいタイプの超巨大磁気抵抗効果を見いだした。(十倉)スピンの幾何学配置が誘電応答に与える効果に着目し、物質開拓を進め、特異な分極やスピンの構造によって生じる光学的電気磁気効果や巨大非線形カー回転効果を発見した。サイクロイド型磁気構造を持つ物質で、ジャロシンスキー守谷相互作用の逆効果を通じて分極が生じた磁性誘起強誘電性を発見した。これらの効果がトロイダルモーメントやスピンカイラリティーといった概念によって特徴づけられることを示した。(鹿野田)分子性結晶を用いて、三角格子量子スピン液体のモット転移近傍で発現する特異なスピン-電荷結合相と超伝導の特異性を明らかにすると共に、電荷-格子強結合現象である中性-イオン性転移の量子臨界揺らぎの観測に成功した。(永長)スピン流の物理を現象に即して理論的に開拓し、熱の発生を本質的には伴わないスピン流が波動現象特有の幾何学的ベリー位相により駆動されることを発見した。スピンと電場、光の結合をターゲットとしてスピンホール効果を絶縁体への拡張、光のホール効果の予言、マルチフェロイック物質の基本的機構を記述する理論を確立した。(五神)多体の電子相関に起因する光機能の開拓を行った。磁性半導体において、磁気カー効果と中赤外過渡分光を組み合わせ、強磁性が磁気ポーラロンを媒介として発現していることを見いだした。テラヘルツ領域の高感度エリプソメトリー法による、非接触ホール効果測定法の開拓、強磁性半導体から磁化に起因する高効率テラヘルツ放射を観測した。

【研究種目】基盤研究(S)

【研究期間】2003 - 2007

【配分額】102,700千円 (直接経費: 79,000千円、間接経費: 23,700千円)