エネルギー分散型表面XAFS測定法の開発
【研究分野】機能・物性・材料
【研究キーワード】
分散型XAFS / 時間分解 / 分子吸着 / 表面反応
【研究成果の概要】
本課題はこれまで世界的に例のない軟X線領域の分散型表面XAFSの開発を行い、表面反応過程をリアルタイムで追跡することを目的としている。我々は、本課題実施一年目に高エネルギー加速器研究機構・物質構造科学研究所・放射光研究施設内の東京大学スペクトル化学研究センター所有の軟X線ビームラインBL-7Aに分散型XAFS測定システム立ち上げ、稼動を開始した。この測定法により、従来法の10倍程度の速さで測定ができるようになり、表面の動的プロセスをin-situで追跡できるようになった。二年目は縦方向の光の広がりを円筒ミラーで集光して信号強度を上げ、電子エネルギー分析器の電子レンズの結像能力を強化することによって分解能を向上させる改良を行った。さらに、この測定手法を表面化学反応の研究に適用した。我々が選んだ表面反応はPt(111)面上のCO酸化反応である。この反応は基本的な触媒反応であり、古くから数多くの研究が行われているが、反応進行中の表面を原子レベルで調べた例は最近のSTMによる研究しかない。STMの観察結果は明確な反応機構を導き出しているが、表面のすべての化学種を捉えている保証がないことや、局所的に観察している場が反応全体を代表していない可能性があることが欠点である。本手法によってSTMと同程度の時間分解能で表面を分光学的に調べた結果、STMで捉えることができなかった初期反応プロセスがあることを見いだし、反応速度の定量解析により、反応次数の異なる二つの反応プロセスがシーケンシャルに進むことを明らかにした。以上のように、本課題で開発した分散型表面XAFSは、今後、動的な表面プロセスの研究に威力を発揮しうる手法として確立することができた。
【研究代表者】