Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

時間分解光電子分光 / レーザー高調波 / 第二高調波発生 / 超高速現象 / 光電子分光法 / 円二色性 / 光電子分光 / レーザー

本研究は韓国科学院（IBS）相関電子系センター（CCES）と東京大学物性研究所（ISSP）の共同で進めているプロジェクトであり、レーザーと光電子分析技術を用いた分光手法の開拓と利用研究を推進することが目的である。2020年にソウル大学にISSP-CCES共同ラボが開設された。このラボに恒温のクリーンルームが2021年に導入され、ここにISSPから時間分解光電子分光装置を移設した。2021年度は共同ラボで寒剤の液体ヘリウムを使用するための液化装置が導入され（2021年12月）、低温で測定を行う環境がととのった。また、スリットレス分析器が新たに導入され、この分析器をとりつける対称チャンバーの納入、クライオスタットの納入、そしてスリットレス電子分析器を駆動するための電源部の納入が完了した。これと並行してISSPで開発した2台のフェムト秒域ファイバーレーザー光源を導入し、固体表面の非線形誘電応答をみるための第二高調波顕微鏡の開発と改良およびこれを用いた物性研究を進めた。特にワイル半金属MoTe2の極性転移の際の表層の特異な振る舞いを明らかにした。CCESにあるTHz時間分解測定と時間分解光電子分光法を用いることで、トポロジカル絶縁体の種々の表面状態の連動を高いエネルギー分解能で見ることに成功した。

表面電子状態 / 非線形光学効果 / 第二高調波発生 / 仕事関数 / 角度分解光電子分光 / レーザー高調波 / 偏向依存性 / 表面光電効果 / 第２高調波発生 / 遠紫外 / 光電子分光 / 表面非線形光学

本年度は、まずこれまで構築した入射面回転型のSHG検出装置（S.H.Kim, YI et al., RSI2021）の改良を進めた。クライオスタットに併設するために装置の小型化を図り、入射面回転機構を手のひらに載るサイズまで縮小した。次にクライオスタットの温度制御部を工夫することで、80K-400Kの広い範囲で温度を振っても試料位置が10μmも動かないようにした。これにより試料位置ずれを気にすることなくSHGパターンをとらえることが可能となり、SHGパターンの温度変化を自動測定できるようになった。
改良したSHG検出装置を用いて、層状半金属MoTe2について測定を行った。MoTe2の固体内部は約250Kを境に一次の極性転移を経て低温側でワイル半金属になり、これに伴って表層にはフェルミアークと呼ばれる特異な電子構造をもつ伝導電子状態が形成されことが指摘されている。しかし表面は固体内部の転移に関わらす常に極性をもっている（反転対称性が破れる）ため、固体内部の極性転移と表面がどのように連動するのかがよくわからず、実際表層で転移が明確でない可能性が指摘されていた。
１K刻みで150K-400Kの間で温度をサイクルさせながらSHGパターンをモニターしたところ、190K-300Kの間でパターンが不連続かつ段階的に変化した。計6度の温度サイクルでパターンの段階的かつ不連続な変化の様相は異なった。一方、温度を保った状態でMoTe2表面の400マイクロメートル四方の領域を測定したところ、全面においてSHGパターンは一定であった。
以上の結果は、MoTe2の表層において極性転移が層の単位で段階的に進むことをあらわす。丁度、強磁性転移の際にみられるバルクハウゼン効果（ピニングされた微小磁区が突然磁化の向きをかえる）と同様のことが極性転移の際の固体表層付近で発生していることを示す。