【研究領域課題番号】21H01819 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

電子回折 / 水素 / 表面

【研究成果の概要】

本研究では、反射高速電子回折（RHEED）法の高度化及び強度シミュレーションによる最適なRHEED条件の探査により、物質表面上の水素の原子位置を高精度に決定することを目的としている。本年度は、RHEED検出システムの構築及び多重散乱理論に基づく強度シミュレーションを実施した。
RHEED検出システムの構築では、低エミッション電子銃及び回折パターン観測システムを作製した。電子銃のエミッション電流は1 μAから100 μAまで可変であり、回折パターンの観測に用いたマイクロチャンネルプレートは最大10,000のゲインを有する。これにより、水素の電子衝撃脱離を極力抑えた回折パターンの観測が可能となった。これを、約20倍まで回折パターンを拡大可能な電子レンズシステムと組み合わせることにより、水素位置に敏感な条件である低視射角でのRHEED強度の観測が可能となった。
実験装置のセットアップに加え、応用上も重要とされるPd(100)表面上の水素吸着に着目して強度シミュレーションを実施した。シミュレーションの結果、対称性のよい[011]方位での低視射角入射の回折強度が水素位置に敏感なことがわかったが、そこから方位角を1～3°ずらした入射条件では回折強度が水素位置に対してより敏感に変化することを突き止めた。RHEED波動関数の詳細な解析から、表面波共鳴とは異なった新しいタイプの表面局在現象により水素位置の敏感性が増強されることがわかった。現在、本成果は学術誌に投稿中である。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2021-04-01 - 2024-03-31

【配分額】17,940千円 (直接経費: 13,800千円、間接経費: 4,140千円)

【研究分野】薄膜・表面界面物性

【研究領域課題番号】17H01057 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

固体表面 / スピン / 水素 / 電子状態 / 偏極 / 酸化物 / 表面 / 金属酸化物 / 表面磁性 / スピン転換・緩和 / スピン偏極

【研究成果の概要】

本研究では，スピン偏極水素原子・水素分子線の開発を行い，固体表面での吸着・散乱にともなうスピン状態変化をレーザー分光法を用いて観測するあらたな実験手法の開発を行った．これを用いて，固体表面での化学吸着状態における水素分子の核スピン転換速度を求め，スピン転換と回転緩和機構の解明を行った．遷移金属酸化物表面における水素誘起電子状態を調べ，水素―表面間の電荷移動に起因する局在状態と非局在状態が存在することを明らかにした．

【研究の社会的意義】

固体表面は，新規電子・磁気デバイスや触媒機能発現の場として重要な役割を担う．デバイスや化学的機能性は，表面における吸着分子や表面の電子・スピン状態に大きく左右される．しかし固体表面のスピン状態やスピンダイナミクスを観測できる手法が限られているため未解明の点が多い．本研究では，表面のスピン状態を高感度に測定するためのスピン偏極水素原子・分子線の開発を行い，水素のスピンダイナミクスと種々の機能性を有する遷移金属酸化物表面の電子・スピン状態を明らかにした．

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2017-04-01 - 2021-03-31

【配分額】43,160千円 (直接経費: 33,200千円、間接経費: 9,960千円)

【研究分野】薄膜・表面界面物性

【研究領域課題番号】24246013 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

表面 / 水素 / スピン / 固体表面 / 異方性

【研究成果の概要】

本研究では，水素原子・分子線を開発し，表面での散乱・反応におけるスピン状態分布をレーザー共鳴分光法を用いて観測することで，水素と表面の相互作用の詳細を明らかにした． PdとTiO2表面では，水素原子の微視的な拡散機構を調べその原子的メカニズムを明らかにした．AgおよびPd表面について，水素分子お核スピン3重項と1重項状態を選別して熱脱離スペクトルを測定することで，両者に明確な違いがあることを見出した．SrTiO3とTiO2表面での水素分子の散乱を調べ，核スピン状態に応じて散乱角度分布に違いがあることを見出した．理論解析から，これらが相互作用ポテンシャルの異方性に起因することを明らかにした．

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2012-04-01 - 2016-03-31

【配分額】45,760千円 (直接経費: 35,200千円、間接経費: 10,560千円)

【研究分野】薄膜・表面界面物性

【研究領域課題番号】20246011 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

表面 / 水素 / 核スピン / 宇宙反応 / ナノ構造 / 氷 / ナノチューブ / 宇宙化学反応 / 共鳴イオン化 / 赤外吸収分光

【研究成果の概要】

本研究では,ナノ空間を有する試料を作製し,その空間への水素分子吸着を調べた.平坦面とは異なり,ナノ空間では大きな吸着エネルギーを持つことを明らかにした.アモルファス氷表面では,核スピン異性体であるオルト水素からパラ水素へのオルトーパラ転換が起こることを初めて見いだし,その転換時間を実験的に決定した.オルトーパラ転換の理論モデルとして,あらたに電場誘起モデルを提案した.

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2008 - 2011

【配分額】49,660千円 (直接経費: 38,200千円、間接経費: 11,460千円)

【研究分野】薄膜・表面界面物性

【研究領域課題番号】19206007 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

水素 / 表面 / サブ表面 / 量子ダイナミクス / 共鳴核反応法走査トンネル顕微鏡法 / 拡散 / 水素吸蔵 / 共鳴核反応法 / 走査トンネル顕微鏡法 / 表面・界面物性 / 放射線・X線・粒子線 / 計算物理 / 物性実験 / 水素吸着

【研究成果の概要】

表面・サブ表面・バルク領域にわたる水素原子の量子様態を探る第一原理量子ダイナミクス計算手法および共鳴核反応による観測実験手法を開発した。開発したシミュレーションおよび観測実験手法をPd(111)およびPd_3X(X=Ag,Cu,Ni)合金(111)表面系に適応して、金属の表面からサブ表面における水素の量子様態および、表面からサブ表面への水素拡散の量子ダイナミクスを解明した。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2007 - 2009

【配分額】48,490千円 (直接経費: 37,300千円、間接経費: 11,190千円)

【研究分野】応用物理学一般

【研究領域課題番号】07555021 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

真空工学 / 分子散乱 / 拡散反射 / 鏡面反射 / 多光子共鳴イオン化法 / 水素 / 分子線 / 分子流コンダクタンス / 真空 / コンダクタンス / 表面 / 平坦化 / 清浄化 / 回転分光 / 共鳴イオン化 / 鏡面分子反射 / 超平坦化 / 分子線散乱 / 分子流コンダクタンス測定 / レーザー共鳴イオン化法 / 水素分子 / 超高真空走査トンネル顕微鏡 / 高感度指向性真空計

【研究成果の概要】

気相分子と表面の散乱方向分布は通常は余弦則に従うとされている。我々は、金属表面の超平担化と超清浄化によって真空内壁表面における残留気体分子の鏡面散乱分布を実現することを目的として、表面研摩、清浄化処理、レーザー共鳴イオン化法による分子検出法、分子散乱方向分布測定などの開発研究を実施した。
初年度と2年度に行われた機器開発と試料処理技術を基にして、最終年度は、細管から飛び出す分子の方向分布測定を行った。我々は、分子の表面散乱過程が真空配管の通過確率に与える効果を総合的に評価する上でこのような測定が有用であると考えている。昨年度に開発した多光子共鳴イオン化技術によれば、極高真空領域に至る広い圧力範囲で細管から出射する水素分子の方向分布に加え、温度、分子の振動・回転状態を決定することができるため、従来は不可能であった細管コンダクタンスに与える分子の内部自由度の影響を定量的に明らかにすることが可能となった。
方向分布測定は、内径2.8mm、長さ40mmの白金製細管を試料として行われた。多光子共鳴イオン化領域に対する細管出口の相対位置を外部駆動機構により変化させることにより吹き出しビームの角度分布測定を行った。また、レーザー光をシート状に拡大し、二次元的な方向分布を単一レーザーパルスによって行う試みを、水素分子より励起エネルギーの低い一酸化窒素分子について試みた。現在、測定された吹き出しビームの形状を細管内壁における散乱方向分布を基に、モンテカルロ法により計算された方向分布との比較を現在進めており、真空配管における分子散乱の方向分布を定量的に明らかにすることが技術的に可能となった。今後、細管以外のより清浄化と平担化の容易な真空配管要素についての方向分布測定を進める予定である。平担化処理と清浄化に関しては、鏡面研摩、イオン衝撃清浄化、超高真空アニールなどの要素プロセスの評価を走査トンネル顕微鏡により行い、原子尺度で平坦化されたテラス構造の生成条件を明らかにすることができた。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】1995 - 1997

【配分額】14,500千円 (直接経費: 14,500千円)